钽酸锂晶体是一种集电光、声光、压电、非线性、光折变以及激光活性于一体的多功能材料,有着十分广泛的应用。在激光技术方面,用于调Q开光、光频转换和红外探测器等;在光纤通信方面,则可制作电光调制器;尤其在光学体全息存储方面,由于几乎完美的非易失性和长的暗衰减时间,表现出优越的存储性能。因其与铌酸锂晶体同构和具有相似的存储优势,该晶体已经成为最受欢迎的全息存储光折变材料之一。钽酸锂晶体内部存在本征缺陷结构,使得晶体能够掺入多种杂质离子,进而改善钽酸锂晶体的光折变和抗光损伤性能,令其存储性能更为理想,拓展了它在各个方面的实际应用。全息存储研究发现掺入不同组合杂质离子的钽酸锂晶体会表现出不同存储特性。目前,国内外对钽酸锂的研究大都是实验研究,而对掺杂钽酸锂晶体的电子结构和光学性质的理论研究鲜有报道。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理,研究了纯钽酸锂晶体以及各类单掺以及双掺杂钽酸锂晶体的电子结构和光学性质,结果表明:光折变离子Fe3+掺杂钽酸锂晶体禁带内出现的杂质能级主要由Fe的3d态轨道贡献,禁带宽度为3.05 eV。掺入抗光折变离子Mg2+后,在带隙中没有产生新的杂质能级,掺Mg浓度低于或超过阈值(略小于6 mol%)时,禁带宽度分别为2.72 eV和2.45eV。Fe掺杂钽酸锂晶体吸收光谱分别在417 nm处和745 nm处形成吸收峰,这些峰源于电子从Fe 3d分裂轨道向导带的跃迁;Mg、Fe共掺体系的吸收峰强度相比于单掺Fe的钽酸锂晶体下降,并且略有偏移,当掺Mg浓度超过阈值时,短波段峰移至457 nm吸收峰,而长波段745 nm处的吸收峰消失。Fe离子的分裂轨道T2g、Eg跃迁所对应的吸收峰与铁离子的占位有关,Mg离子浓度达到阈值,使Fe离子占Ta位,Eg对应的吸收峰消失。在利用457 nm波段为功能性吸收时,采用较高的掺Mg浓度不会对吸收产生不利影响;在利用745 nm波段时,Fe占Li位比Fe占Ta位在信息存储应用中更有优势,该情况不适合采用高掺镁。光折变离子铜、锰单掺钽酸锂晶体的带隙内均出现了杂质能级,主要是由Cu 3d、Mn 3d轨道以及O 2p轨道贡献,各掺杂体系带隙均比未掺杂纯钽酸锂晶体带隙窄,且在可见光区的光吸收明显增强。Cu、Mn双掺体系的深、浅能级中心分别为314nm和587nm,可以通过提高掺铜量来改善存储参量的动态范围和灵敏度。分析表明,在双光存储应用中,Mn占Ta位比Mn占Li位的双掺杂钽酸锂晶体更具有竞争力。在双掺钽酸锂晶体中,不同的光折变杂质离子搭配会表现出不同的光吸收特征,选择共掺离子的组合搭配时对各待选搭配的理论计算非常必要的。