本论文采用PE-PLD技术和PE-CVD技术，以Si基片为衬底对晶态CN薄膜制备进行了实验探索，主要探讨不同工艺条件和CN化合物薄膜的结构特性之间的关系，研究晶态Si基CN薄膜的生长机理。 采用PLD技术进行了碳氮化合物薄膜沉积，得到了含氮量为21at％的CN薄膜；研究了衬底温度和反应气体压强对薄膜结构特性的影响，给出了CN薄膜中N含量较小、sp³键合结构成分较少和薄膜中仅含有局域CN晶体的原因；引入脉冲辉光放电等离子体增强PLD的气相反应，给出了提高薄膜晶态sp³键合结构成分和薄膜的含N量可行性途径；应用PE-CVD技术以CH₄+N₂为反应气体并引入辅助气体H₂，得到了含N量为56at％的晶态CN薄膜；探讨了CN薄膜形貌、成分、晶体结构、价键状态等特性及其与气体压强和放电电流的关系，证明了β-C₃N₄薄膜沉积为满足动力学平衡条件的各种反应过程的竞争结果；采用光学发射谱技术对CN薄膜生长过程进行了实时诊断，得到了实验参量对等离子体中活性粒子相对浓度和气相反应过程的影响规律，给出了CN薄膜沉积的主要反应前驱物，揭示了CN薄膜特性和等离子体内反应过程之间的联系；采用高气压PE-PLD技术研究了不同衬底温度条件下CN化合物薄膜的结构特性，揭示了Si原子对薄膜生长过程的影响，给出了Si基表面碳氮薄膜的生长模式；在金刚石研磨和催化剂Fe处理的Si衬底上进行CN薄膜沉积，证明了通过控制材料表面动力学条件可以改变碳氮薄膜结构特性，并可显著提高晶态碳氮材料的生长速率。