无溶剂法制备铁基分子筛催化剂及其费托合成性能研究

来源 :沈阳化工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:mbqgg
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
中国的石油与天然气资源匮乏,煤炭资源储量丰富,在我国煤炭资源难以被合理并充分利用,甚至造成了许多能源与资源浪费。费托合成反应作为非油基碳资源转化成液体燃料最有潜力的途径之一,可以将煤炭分级转化汽油,乙醇,甲醇等液态燃料,实现我国煤炭资源合理运用,并且改善我国富煤贫油少气的现状。然而费托合成的产品分布遵循Anderson-Schlulz-Flory(ASF)法则,难以定向合成某一特定碳数范围的馏分烃,所以如何打破ASF法则是人们研究的重点。目前人们主要通过对催化剂的改性和过程强化两个方面来打破这一规则。通过二次反应使产物集中分布想要控制的范围内。根据以上情况,本论文将集中开发有利于汽油烃和异构烷烃生成的新型费托合成铁基分子筛催化剂,通过XRD、BET、SEM、TEM、TPR、TPD等表征手段分析催化剂的孔道结构,形貌,酸性等特点。并通过评价反应对不同组装形式的催化剂的费托合成产物分布进行探究。(1)采用无溶剂法制备了ZSM-5分子筛,过量浸渍法制备了Zn/SiO2和Fe/SiO2催化剂。以上催化剂通过不同床层偶联方式与反应压强的调整进行费托产物的调控与优化。利用每一段催化剂对上一段反应产物的二次反应,以获得较高的异构烷烃和汽油选择性。(2)采用无溶剂合成制备ZSM-5包裹Na-Fe3O4纳米颗粒的封装催化剂,记为NaFe@ZSM-5。随着Na-Fe3O4的负载量增加,催化剂的孔结构和表面性质发生了变化。FT-IR结果表明,与物理混合催化剂相比,无溶剂法制备的封装催化剂明显降低了分子筛表面的Si-OH基团,有效地减少了水煤气反应的活性位点,抑制了CO2的生成。其中15%NaFe@ZSM-5封装催化剂对异构烷烃和汽油烃的选择性分别为30.7%和55.9%,对CO2和CH4的选择性分别为13.1%和10.0%。(3)采用无溶剂法成功合成了具有MFI拓扑结构的Silicalite-1、ZSM-5、和杂原子分子筛(Mg S1)。联合浸渍法制备Fe和Al负载型分子筛催化剂探究上述分子筛对费托合成反应中的催化性能。结果表明,改性后催化剂的孔结构、活性中心和酸中心发生明显改变。10%Al-Fe/S1催化剂上汽油选择性高达70.9%,且具有最低的CH4和CO2的选择性,分别为6.2%和12.0%。Fe/ZSM-5催化剂表现出高汽油和异构选择性分别为70.4%和48.1%。此外,Fe/Mg S1催化剂结果显示产物分布从C5-C11向低碳烷烃C2-C4移动,其中C2-C4选择性为40.6%。
其他文献
随着人类环保意识的增强,越来越多的人开始关注环境污染所带来的影响与危害,研究与利用新型的可再生能源已经得到许多国家的重视。但是如何高效的利用可再生能源一直是困扰研究人员的问题。太阳能作为清洁能源的典型代表,其蕴含着巨大的能量,但却得不到合理利用。太阳能电池可以将光能有效的转变成为电能,因此关于太阳能电池的研究与利用从未停止。因为硅单质加工技术的稳定发展和逐渐成熟,无机太阳能电池率先映入人们的眼帘,
本文以枫香(Liquidambar formosana Hance)等6种树种为试验材料,通过自然干旱的方式对材料进行干旱胁迫,之后进行复水,以光合特性、叶绿素荧光特性、叶绿素、组织含水量、相
高光谱成像技术集合了成像技术和光谱技术的优点,可以同时获得被测物的二维空间信息和一维光谱信息,在采集信息的丰富程度上有了极大得提高。高光谱成像具有光谱分辨率高、波
随着人们环保意识的逐渐增强,高浓度有机废水的处理逐渐引起了人们的关注。高浓度有机废水存在着化学需氧量(以下简称COD)浓度高,可生化性好等特点,因此,厌氧消化是高浓度有
炼焦煤中活性组分是形成胶质体的关键组分,胶质体质量的好坏可直接影响焦炭的质量,因此认识活性组分之间的相互作用对于认识炼焦机理和焦炭质量有重要意义。实验选取了气煤(
异丁烷直接脱氢制异丁烯是拓宽异丁烯来源和提高碳四烷烃利用率的重要方式之一,而催化剂的选择和开发是工业生产中十分重要的一步。目前,铂基和铬基催化剂已经应用于工业化生
随着共享经济的迅速发展,共享单车逐渐成为了短距离出行的重要交通方式。然而由于对共享单车需求在时间和空间上差异的认识和研究不足,导致现有的共享单车定价并不合理,很多共享单车企业难以持续发展。目前定价策略的研究主要集中于公交和地铁等交通方式,关于共享单车的研究较少,针对共享单车差异化定价问题的研究尤为缺乏。基于此,本文利用共享单车运营数据和问卷调查数据,对共享单车时空需求特征等进行了分析,并在此基础上
蝠鲼是蝠鲼科(Mobulidae)动物的通称,近20年来,蝠鲼受生物脆弱性、渔业及其不规范的管理、海洋环境污染、产品贸易等方面的影响,种群数量下降明显。中国内地蝠鲼鳃耙贸易被认
材料疲劳极限、疲劳寿命等性能指标的测试对于产品可靠性、工程质量与人身安全至关重要。随着工业朝着现代化、集成化的方向发展,几乎所有零部件都在承受着高周的交变载荷工作,因此对材料进行准确的交变载荷动态加载实验是提升产品可靠性、保证安全的最有效的方法。市面中针对于进行大载荷加载的疲劳试验机的应用已经比较成熟,但是对于微小交变载荷加载试验的疲劳试验机却相当匮乏,这也就是本课题要解决的主要问题。常规疲劳试验
目前,电化学高级氧化工艺(EAOPs)作为新型水污染治理技术,在处理广泛的水污染物方面显示出良好的前景,使其成为分散式水处理系统和废水处理系统的研究热点。此外,它们还具有其