【摘 要】
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共价三嗪框架（Covalent triazine frameworks,CTFs）是以芳香性的三嗪环为连接单元的多孔有机聚合物,具有比表面积高、密度低、稳定性好等优点,尤其是其三嗪环与苯环之间存在强共轭作用,并且可以灵活的调节构筑单元以调控材料的光电性质,使得CTFs在光催化领域有着广阔的应用前景。目前CTFs在光催化分解水制氢领域的研究已经取得了很多进展,但是光生电荷的复合依然是制约CTFs的光
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共价三嗪框架（Covalent triazine frameworks,CTFs）是以芳香性的三嗪环为连接单元的多孔有机聚合物,具有比表面积高、密度低、稳定性好等优点,尤其是其三嗪环与苯环之间存在强共轭作用,并且可以灵活的调节构筑单元以调控材料的光电性质,使得CTFs在光催化领域有着广阔的应用前景。目前CTFs在光催化分解水制氢领域的研究已经取得了很多进展,但是光生电荷的复合依然是制约CTFs的光催化性能的主要因素。另外,合成条件和单体的局限性也阻碍了CTFs的进一步发展。针对上述问题,本论文提出了一种CTFs的结构调控策略,促进了光生电荷的分离,从而提高了CTFs光催化产氢的速率;另外,还发展了一种新的合成CTFs的方法,高效地合成了多种结构的CTFs,并探索了它们在光催化生物质重整制氢领域的性能。主要研究内容如下:（1）通过引入带有氰基修饰的单官能团醛基单体,发展了一种简单有效的CTFs结构调控策略。该策略通过共聚方法成功地将氰基引入聚合物之中,通过调整单体比例,进一步调控了光催化剂的微结构。氰基具有强吸电子特性,可以提高CTFs的光吸收能力,促进光生电子和空穴的转移分离,从而提高材料的光催化产氢性能。荧光和光电流测试都证明了与CTF-HUST-1相比,在氰基修饰的共价三嗪聚合物中,光生电子和空穴的复合确实得到了有效地抑制,因而导致光催化分解水性能得到明显提高。在光催化产氢性能测试中,CTF-CN-0.75表现最佳,产氢速率可达7850μmol h-1g-1,是CTF-HUST-1光催化性能的5.4倍,优于目前报道的大部分CTFs。该工作为调节共价三嗪聚合物光催化性能提供了一个简单易行的路径。（2）成功发展了一种通过卤化苄单体与脒基单体缩聚合成CTFs的新方法,高效地合成了一系列的CTFs。卤化苄单体是重要的合成中间体,与之前报道的单体—腈类、醛类、苄醇或苄胺相比,合成更为简单,反应活性高,结构容易扩展。所得的CTFs样品具有较高的比表面积,良好的光吸收能力和可调的能带结构,可作为良好的光催化剂。相比于添加电子牺牲剂的光催化分解水产氢,光催化生物质重整制氢是另一种更加有前景的制氢方式。进一步研究显示,该类CTFs作为多孔有机半导体在光催化重整葡萄糖产氢领域具有优良的催化性能,光催化葡萄糖重整的产氢速率最高可达330μmol h-1g-1。该项工作为CTFs提供了一种新的合成方法,并且展示了该类有机多孔半导体在光催化生物质重整领域的巨大潜力,从而拓展了多孔有机聚合物的应用领域。
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