抗癌药物的修饰用于其可控释放的研究

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癌症仍然是严重威胁人类生命健康的主要疾病之一。传统化疗药物水溶性差、毒副作用大以及生物利用率低等缺点使其往往不能发挥理想的治疗效果。药物控释系统在癌症治疗领域呈现出迅猛发展的趋势,很大程度上解决了传统化疗药物在癌症治疗过程中的局限性。研究者发现,通过对药物控释系统中载体材料或(和)药物进行修饰,可以进一步提高抗肿瘤药物的疗效,如在载体材料分子上修饰靶向等功能性基团或者通过对药物分子进行修饰制备前药等。其中,对药物分子直接进行修饰,可使药物控释系统的载药量大幅度提升,还可对环境刺激精准响应,备受关注。论文第一章对药物控释系统的研究和进展进行了综述,并重点论述了载体材料和药物的分子修饰在构建药物控释系统中的应用。论文第二章合成了生物可降解型两亲性嵌段共聚物mPEG-b-P(MAC-co-DTC),并对合成的共聚物进行了结构表征,该共聚物能在水溶液中自组装成纳米尺寸的胶束。利用胸腺嘧啶(T)与抗癌药物甲氨蝶呤(MTX)分子中的DAP结构单元形成的稳定多重氢键作用,改变了 MTX的分子聚集状态,提高了 MTX被共聚物胶束负载的效率。所制备的载药胶束在体外药物释放行为的研究中显示出良好的pH敏感性。细胞毒性试验结果表明制备的载药胶束与自由药物具有相当的抗癌活性。论文第三章基于抗癌药物喜树碱(CPT)设计合成了一种新型的带有二硫键的小分子凝胶因子CPT-ss-AD,还原敏感型喜树碱前药作为小分子凝胶因子,可以在乙醇/水的混合溶剂中通过加热冷却的方法自组装形成分子凝胶。得到的CPT-ss-AD分子凝胶不仅具有高的载药量,而且在还原环境下能够稳定持续地释放出CPT原药。另外,生物可降解两亲性共聚物mPEG-b-P(MAC-co-DTC)(PPMD)的加入使得到的CPT-ss-AD/PPMD双组份凝胶表现出良好的稳定性以及较快的释药速率。细胞毒性实验也证明了 CPT-ss-AD/PPMD双组份凝胶具有较高的抗癌活性。论文第四章在第三章的基础上,在还原敏感型喜树碱前药凝胶中引入高分子交联结构,进一步制备了内部含有高分子交联结构的还原敏感型喜树碱前药凝胶。首先合成了侧链带有活泼双键的生物可降解两亲性共聚物mPEG-b-PAC;将mPEG-b-PAC与还原敏感型喜树碱前药CPT-ss-AD混合后,在乙醇/水的混合溶剂中制备得到了 CPT-ss-AD/mPEG-b-PAC 双组份凝胶;将CPT-ss-AD/mPEG-b-PAC双组份凝胶置于紫外光下照射,得到了含交联结构的CPT-ss-AD/mPEG-b-PAC-CC-双组分交联凝胶。该凝胶不仅能在还原环境下稳定持续地释放出CPT原药;而且由于高分子交联结构的引入,使得其表现出良好的稳定性和可调控的释药行为。
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