【摘 要】
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水体中痕量重金属污染对生命安全构成直接威胁。传统检测方法存在检测元素种类受限、预处理复杂、缺乏价态分析、无多相适应能力、设备成本过高等问题。近年来,新颖的激光诱
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水体中痕量重金属污染对生命安全构成直接威胁。传统检测方法存在检测元素种类受限、预处理复杂、缺乏价态分析、无多相适应能力、设备成本过高等问题。近年来,新颖的激光诱导击穿光谱(LIBS)检测方法逐渐取代传统方法,但激光直接激发水体的谱线强度低,激光激发能力弱。本文采用激光表面处理铝靶,结合实验研究和建模分析,获得LIBS谱线增强效果最优的激光表面处理基底,并达到国标文件中的水体痕量重金属元素的检测浓度限值。主要研究内容如下:1.理论研究激光诱导等离子体形成机制和谱线特性,为LIBS谱线增强机理研究提供依据。计算不同激光处理参数下LIBS谱线的等离子体电子温度和电子密度,发现电子温度的波动幅度超过20%,而电子密度波动幅度在3.7%以下,获得结论是谱线强度增强机理来源于高能粒子碰撞导致的高电离粒子比率增加,中性粒子电离至低电离态的贡献较小。2.与传统滤纸富集效果相比,激光表面处理铝靶具有更好的谱线增强效果。与机械抛光表面处理的铝靶相比,激光表面处理铝靶提升了元素分布均匀性。结合主成分分析建模,获得激光处理参数对LIBS检测谱线的影响。3.获得谱线增强效果最优的激光表面处理的富集基底,建立正交偏最小二乘法判别(OPLS-DA)模型获取各条特征谱线VIP值,选取重要程度较高的3条谱线作为输入测试多种回归建模,根据R2、MSE等评价指标对结果评估,结果显示在铝靶基底的LIBS检测中人工神经网络对痕量重金属元素浓度实现了最佳的拟合效果。4.提出多次富集提升灵敏度的方案,获得水体痕量重金属元素的检出限可低至0.048mg/L。针对水体重金属LIBS检测的检出限问题,以激光表面处理铝靶为沉积基底,通过定性分析、机理研究、定量分析最终达到了渔业水质标准中相关元素的检出限。
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