MOVCD生长GaN的化学反应数值模拟研究

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金属有机化学气相沉积(MOCVD)是制备GaN基薄膜器件如蓝紫光LED最常采用的方法。MOCVD生长GaN过程常以Ga(CH3)3和NH3为反应前体。由于两种前体的自身特性,两者混合会发生反应,生成路易斯酸碱加合物(CH3)3Ga∶NH3,由此而引起一系列复杂的气相寄生反应。寄生反应产生的纳米颗粒不仅造成反应前体利用率的降低,而且导致薄膜的生长质量和生长速率下降。因此,研究MOCVD生长GaN的化学反应,有助于深入理解GaN的生长机理,寻求抑制寄生反应的方法。   对于MOCVD生长GaN的气相反应,已经证明存在两种平行的路径:(1)Ga(CH3)3的热解路径;(2)Ga(CH3)3和NH3的加合路径。对于在具体的反应器生长条件下,哪种反应路径为主导,目前仍存在很大争议。目前考虑的加合路径,仅考虑加合物(CH3)3Ga(∶)NH3脱去CH4,变为氨基物(CH3)2GaNH2的单分子反应,而忽略了加合物(CH3)3Ga(∶)NH3与NH3的双分子反应。本文在前人研究工作的基础上,利用数值模拟方法,研究加合物(CH3)3Ga(∶)NH3和NH3的双分子反应对MOCVD生长GaN气相反应路径的影响。特别以分隔进口的垂直高速转盘式MOCVD反应器为对象,对包括或不包括(CH3)3Ga(∶)NH3与NH3的双分子反应两种情况的反应器流场、温场、浓度场进行模拟,通过分析衬底表面附近反应物浓度的分布,研究上述反应对MOCVD生长GaN的气相反应路径的影响大小。模拟结果显示:当不包括双分子反应时,分隔进口的垂直高速转盘式MOCVD反应器生长GaN的过程由Ga(CH3)3的热解路径主导;在包括双分子反应后,GaN的生长过程则由加合路径主导。   表面反应是MOCVD生长过程中非常重要的步骤,它直接影响了薄膜的表面形貌、原子的排布方式,从而决定了薄膜生长的质量。本文归纳总结了前人关于原子层沉积(ALD)生长GaAs的研究,为研究GaN生长的表面反应提供借鉴。关于ALD生长GaAs的研究还存在争议,主要围绕Ga(CH3)3在表面吸附后形成何种物质,由此引出不同的生长机理。本文对前人研究的两种ALD吸附机理:吸附质阻挡机理和选择性吸附机理做了归纳总结。另外,本文还提出H自由基有可能会对Ga(CH3)3在表面吸附后形成的最终物质产生影响。
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