离子液体中CO2作为C1合成丙酸甲酯的研究

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CO2作为温室气体,具有低成本、无毒、容易运输的优点,将CO2转化为有价值的化学品对于缓解能源压力和人类社会的长远发展具有积极意义。羰基化反应具有环境友好性、反应高选择性和原子经济性的特点,已经成为石油化工与C1化学化工紧密结合的桥梁,本文以二氧化碳作为C1合成丙酸甲酯,主要研究内容如下:1、以SBA-15分子筛为载体,化学法负载咪唑类离子液体[TesPmim]Cl,浸渍法负载Ru3(CO)12,紫外标准曲线法测定钌负载含量,通过红外、元素分析、XRD等对催化剂进行表征,然后以甲醇、二氧化碳和乙烯为原料,异相催化羰基合成丙酸甲酯,并通过气相内标法测定其产率。2、对比离子液体[Bmim]Cl和[Bmim]OH中合成丙酸甲酯的产率,确定阴离子的影响。研究不同实验条件下离子液体[TesPmim]Cl中丙酸甲酯的合成,确定最佳反应条件,加入无机盐LiCl、MgCl2,并测试其循环性能,分析[TesPmim]Cl的热稳定性和催化剂抽真空时间的影响。利用[TesPmim]Cl水解产物合成丙酸甲酯,证明反应过程中Si-O-CH2-CH3基团与产物水发生水解反应,能够有效提高产率。3、通过3-氯丙基三甲氧基硅烷和N-甲基咪唑合成离子液体[TmsPmim]Cl,其Si-O-CH3基团水解生成的甲醇能够作为原料继续参加反应。通过甲醇、CO2和乙烯为原料羰基合成丙酸甲酯,对其反应温度、反应时间、反应压力等实验条件进行探索,考察了反应体系加入不同种类无机盐、不同无机盐加入量对丙酸甲酯产率的影响,研究了催化体系中加入无机盐对活性物种钌氮杂环卡宾的影响,对反应机理进行了初步探索。
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