具有CHA型晶体结构的Cu-SSZ-13分子筛催化剂如今在柴油车脱硝领域备受关注,其合成方法主要有两种,离子交换法和一步合成法。一步合成法因其合成路线相比离子交换法十分廉价而极具竞争力,但一步合成法尚不能完全替代离子交换法,这两种制备方法的主要区别在于所用模板剂的不同,其对催化反应途径的影响主要体现在对NH3-SCR(Selective Catalytic Reduction)反应中的NO吸附氧化过程,但其原因尚未有探究。此外研究发现位于CHA笼中的Cu活性位具有优异的低温活性,而一步合成法能否制得位于CHA笼中的Cu活性位,为什么位于CHA笼中的Cu活性位具有优异的低温活性等问题仍需探究。本文通过量子化学计算和实验相结合的方法研究两种不同模板剂制备的Cu-SSZ-13型分子筛催化剂及离子改性对催化剂活性中心构架及其性质的影响,并进一步研究其对NH3-SCR反应中NO吸附反应途径的影响。通过对催化剂的H2-TPR表征和密度泛函计算研究表明:(1)采用N,N,N-三甲基-1-金刚烷基氢氧化铵作为模板剂合成SSZ-13分子筛,再经过离子交换能够制得含有位于CHA笼中Cu2+的Cu-SSZ-13分子筛催化剂,CHA笼中的Cu2+可以在NO氧化反应过程中促进NO氧化生成NO2;(2)以铜胺络合物(Cu-TEPA)作为模板剂,经一步合成法制得的Cu-SSZ-13以及后续经离子交换制得的M/Cu-SSZ-13均不含位于CHA笼中的Cu2+,只含有位于八元环中和六元环上的Cu2+,而位于八元环中和六元环上的Cu2+在NO氧化反应过程中会促使NO氧化生成硝酸盐。由于Cu2+的落位不同而导致Cu-SSZ-13催化NH3-SCR脱硝反应中的NO反应途径截然不同。本文还研究了 Ce离子改性Cu-SSZ-13催化剂对NO氧化还原反应的影响。Ce离子对Cu-SSZ-13催化剂的NO氧化能力提升主要体现在对02的活化反应中,因为Ce 比 Cu能更好的活化O2,使其成为具有高活性的吸附氧,所以在Ce/Cu-SSZ-13催化剂中,O2在Ce上参与反应的途径不同于Cu-SSZ-13催化剂中O2在Cu上的吸附活化反应。Cu活化O2所需的反应能垒为117.3 kJ/mol,而Ce活化O2所需的反应能垒只有67.3 kJ/mol,显著小于Cu活化氧的反应能垒。对比有无Ce参与时的NO氧化反应的转换频率,也可以看出Ce离子参与NO氧化反应后,显著提升了 Cu活性位上NO氧化反应的转化速率。