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柴油车尾气排放的氮氧化物(NO_x)是我国大气主要污染物之一,会引起酸雨和光化学污染。目前柴油车尾气排放的NO_x去除主要采用选择性催化还原(SCR)技术。以分子筛作为载体的NH3-SCR催化剂由于其独特的结构、较好的吸附性能和较高的稳定性受到广泛的研究。Cu-Mn/ZSM-5 和 Cu-Mn/SAPO-34 催化剂在 NH3-SCR 中展现出较高的低温催化活性,但是关于两种催化剂的反应机理和稳定性能差异的原因还尚未有研究报道。本文通过原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ DRIFTS)研究催化剂表面对反应物的吸附转化过程,分析反应中重要的活性中间产物,推断了低温NH3-SCR反应机理。通过in situ DRIFTS分析结果可以发现,在 Cu-Mn/ZSM-5 和 Cu-Mn/SAPO-34 上的低温 NH3-SCR反应中,同时存在Lamgmuir-Hinshelwood(L-H)反应路径和Eley-Rideal(E-R)反应路径。L-H反应路径主要是吸附态NO2和NH4+之间的反应,E-R反应路径主要是气相NO_x直接与配位态NH3反应。在两种催化剂上,E-R路径发生的反应没有明显差别,催化活性的差异主要是通过L-H路径发生的反应造成的。在Cu-Mn/SAPO-34表面,双齿配位硝酸盐可以转化成单齿配位硝酸盐,单齿配位硝酸盐进一步分解得到吸附态N02。对于Cu-Mn/ZSM-5,由于硝酸盐的生成数量非常少,吸附态NO2不能通过硝酸盐转化得到,参与到L-H反应路径中吸附态NO2量受到限制,从而造成Cu-Mn/ZSM-5催化活性低于Cu-Mn/SAPO-34。本文进一步研究了两种催化剂水热稳定性和抗烃类性能差异的原因。水热老化后的Cu-Mn/ZSM-5,吸附态NO2的生成数量显著减少,且布朗斯特酸性位上的NH4+没有生成,导致了水热老化后Cu-Mn/ZSM-5上通过L-H路径发生的反应受到抑制。水热老化后的Cu-Mn/SAPO-34上NO_x吸附产物(包括吸附态N02以及硝酸盐类)仍然可以生成;NH3吸附产物也都能生成,并且布朗斯特酸性位上NH4+的生成量略有增加。因此,Cu-Mn/SAPO-34的水热稳定性要优于Cu-Mn/ZSM-5。通过探究两种催化剂的抗烃类性能,在Cu-Mn/ZSM-5上C3H6吸附量很大,占据了大量吸附位,NO_x吸附很难发生;且布朗斯特酸性位上的NH4+几乎无法生成,导致在Cu-Mn/ZSM-5上通过L-H反应路径发生的反应受到抑制。在Cu-Mn/SAPO-34上C3H6吸附量较小,C3H6吸附后,NO2和双齿配位硝酸盐均能生成,仅部分单齿配位硝酸盐转化受到抑制;在NH3吸附中,NH3吸附产物也能大量生成,即有充足的活性中间物质可以参与SCR反应,因此Cu-Mn/SAPO-34上的抗烃类性能优于Cu-Mn/ZSM-5。