新型载体电催化剂用于直接甲醇燃料电池的研究

来源 :中山大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wzh309420
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
催化剂的高成本、低稳定性是阻碍燃料电池产业化的主要因素。影响催化剂性能的关键因素之一是催化剂载体,它具有支撑金属颗粒、导电等特殊作用。合适的催化剂载体必须满足导电性好、电化学稳定性好、利于传质、能增强金属.载体之间的相互作用力等要求。因此,功能化催化剂载体、增强金属与载体之间作用力,对于提高催化活性和稳定性具有重要意义。   本文以功能化催化剂载体为手段,提高燃料电池催化剂性能为目标,采用交替微波乙二醇技术高效快速制备Pt/C、Pd/C、Pt/CNTs、Pt-WC/C、PdFe-WC/C等系列催化剂。采用交替微波法制备了纳米级WC,并采用交替微波H2O2技术处理碳纳米管(CNTs)使其功能化。对催化剂及载体的物理化学及电化学特性进行深入系统的研究。主要工作总结如下:   (1)采用交替微波乙二醇技术合成了Pt/CNTs,其中以乙二醇作为分散剂、还原剂和微波吸收介质。采用5s-ON/5s-OFF微波加热方式进行高温还原,详细研究了加热时间对于催化剂粒径、电化学面积、Pt的利用率、氧还原活性的影响。结果表明,Pt的粒径随着加热时间的延长而增大;电化学面积和Pt的利用率随着加热时间的延长而减小。氧还原活性测试结果显示加热20次时Pt/CNTs对氧的还原活性最好,氧还原起始电位接近1.0 V。其它的催化剂对氧还原的活性均随着加热时间的延长而降低。   (2)联用HF处理和交替微波H2O2技术处理CNTs,并采用FTIR、Raman等手段分析了CNTs的表面状态。结果显示,HF处理部分破坏了CNTs的石墨化结构,H2O2的引入能使CNTs表面产生含氧官能团,而且石墨化程度与加热方式有关。CNTs经过HF和H2O2双重处理后更适合用作催化剂载体,特别是采用10s-ON/20s-OFF的方式进行氧化处理的CNTs载Pt催化剂对甲醇氧化和氧还原具有更高的活性,比CNTs-HF、CNTs-H2O2、CNTs载Pt催化剂有更高的电化学稳定性。   (3)采用交替微波法和传统的连续微波加热法制备了纳米级WC颗粒。从加热曲线可知,在交替微波加热过程中,体系温度可以通过改变微波加热时间和驰豫时间来控制,从而可以控制纳米粒子的粒径。采用15s-ON/15s-OFF的交替微波方式加热20次所得到的WC粉末颗粒的平均粒径约为21.4 nm,采用持续微波加热5 rain所得到的WC的平均粒径约为35.7 nm。将所得到的WC采用NaOH溶液处理后能够得到WC/C复合样品。电化学结果显示,处理后的WC/C用作Pt催化剂载体时显示出较好的催化活性及稳定性。   (4)将PdFe的类Pt氧还原活性及优良抗醇性能和WC对氧还原的促进作用结合起来,开发了DAFCs阴极非Pt抗醇催化剂PdFe-WC/C。对其氧还原反应的催化性能和抗醇性能进行了系统研究,并探讨了其电催化机理。实验结果表明WC/C和Fe能增强Pd基催化剂对于氧还原的活性。PdFe-WC/C催化剂在酸性溶液中与常用的Pt/C催化剂显示出相当的氧还原活性,且具有良好的抗醇性。在醇和氧共存的情况下,充分显示出其选择性。PdFe-WC/C催化剂是一种优良的抗醇氧化的非Pt阴极催化剂。
其他文献
在硅基上实现光电单片集成,能够为微电子器件提供大带宽的光互连,同时为光电子器件提供低廉的制造成本,这使得硅基光电子成为国际上半导体领域研究的热点之一。晶体硅由于间接带
低CSLΣ3~n(n=1,2,3)晶界(简称低ΣCSL晶界)能有效提高镍基超合金的抗氧化、抗腐蚀以及高温力学性能。高密度的低CSLΣ3~n晶界对解决镍基超合金气阀坯因晶界网络裂解度低而引发的原动机功率下降乃至骤然破坏问题具有重要意义。本文主要以镍基超合金Nimonic 80A气阀坯为研究对象,在Marc.MSC有限元软件中利用二次开发的子程序,建立镍基超合金电-热-力耦合变形低CSLΣ3~n晶界密
学位
近年来,随着人们生活水平的提高和纤维的功能化,人们对于衣物面料的要求越来越高。人们要求服装不只要有防水防风等防护功能,还要求穿着的舒适性。于是,同时具有拒水和导湿功能的
近年来,随着纳米科技的快速发展,纳米材料作为润滑添加剂已经显示传统固体润滑添加剂无法相比的优越性,极有希望成为一类新型润滑材料,并能解决目前边界润滑技术中存在的难题
钨极氩弧焊(TIG)焊接过程稳定但效率较低,熔化极惰性气体保护焊(MIG)焊接效率较高,但在铝合金焊接过程中存在飞溅、焊缝质量差以及电弧不稳定等问题,为此提出一种铝合金TIG-M
你以为的风口,其实是刀口rn长租公寓因资金链断裂而爆雷——这不是第一次,也可能不是最后一次.rn长租公寓租金高收低出的情况,在行业内已经是公开的秘密.8000元租进的公寓, 3
期刊
铜铟硫(CuInS_2)薄膜太阳电池由于具有高的转换效率、长期稳定性、无毒等优点而成为光伏界研究的热点。本论文主要是从高效低成本的角度出发,研究电池中的光吸收层的非真空制备工艺,以期能为CuInS_2薄膜太阳电池的大规模工业化生产奠定基础。具体工艺路线为:首先以共沉淀法制备铜铟的纳米硫化物混合粉末,然后以该混合粉末在氢气中退火得到的混合物为前驱物调制浆料并旋涂成膜,最后将预置膜在含有硫的气氛中退火
本文通过对荣华二采区10
期刊