太阳光强化降解微污染水体中氯霉素机理研究

来源 :华中科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yulekan
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随着经济的发展,药物与个人护理品(PPCPs)的大量使用以及不正当的处理方式导致我们生态坏境愈发恶劣,引起全社会对水环境工程等领域的强烈关注。氯霉素类抗生素在微污染水体中不断被监测到,因其具有“假”持久性且可能诱致水体菌群的抗药性而被广泛关注,研究其环境归趋具有重要的生态价值。天然表层水体中,光降解是此类污染物的主要降解方式。本文通过在研制的薄层斜板式光化学循环水处理装置基础上,以华科校内湖溪河上表层水为背景水样,检测微污染水体中光敏物质产生的光化学活性氧化物种(主要是单线态氧1O2、羟基自由基·OH)浓度,然后通过添加猝灭剂来研究不同的活性氧化物种在氯霉素光降解中的贡献程度,同时探求了底物初始浓度以及环境因子(pH、HA、Cl-、NH4+)对氯霉素的光降解影响,考察了在光降解过程中水样环境总有机碳TOC变化及微囊藻生物毒性变化。主要研究结果如下:(1)实际微污染水体中检测到了单线态氧和羟基自由基的最大浓度分别为0.47μmol/L和0.015μmol/L。氯霉素在实际微污染水体中的光降解符合一级反应动力学,其速率常数为0.006min-1,5.0h的光照降解了82.5%,其中65.91%的氯霉素是通过直接光解,6.82%是由生成的·OH引起的间接光解,22.72%是由1O2引起的间接光解,4.55%是由其他能被叠氮化钠淬灭的ROS引起的间接光解反应。(2)氯霉素的光反应与分子碰撞无关,呈现自由基反映特性。随着初始浓度的增加,氯霉素的光降解显现出受到抑制作用。氯霉素初始浓度由0.4mg/L升至1.0mg/L时,降解速率常数k由0.0057min-1降至0.0028min-1,半衰期由122min增加到了250min。(3)氯霉素的初始降解速率以及降解效率在pH值为6.09.0时基本没有变化。腐殖酸在氯霉素光降解反应中扮演了光掩蔽剂的作用,HA的添加显著抑制了氯霉素的光降解初始速率跟降解效率,且随着HA初始浓度的增大,氯霉素的光降解受到的抑制作用增大。氯离子属于光敏性物质,它可以促进氯霉素的间接光反应。铵根离子在初始浓度为0800mg/L范围内,NH4+对氯霉素的初始降解速率和光照转化率没有明显影响,但当NH4+浓度达到1000mg/L时,降解效率从64.6%下降到52.06%。(4)氯霉素在一定的光降解时间内表现出光致毒性,随着光反应时间的延长,水样的生物毒性呈现出先增加后降低的趋势,且水样中总有机碳基本不变。(5)5.0h的光照下,四环素、盐酸土霉素、强力霉素和美满霉素、加替沙星、17β-雌二醇的降解率分别为83.9%、76.12%、78.05%、65.35%、16.84%、8.31%。这表明该反应装置在处理微污染水体中的微污染物有很大的功效。
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