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信息技术的发展对于自旋电子学器件的低能耗、高密度和高集成度提出了更高的要求。以锰氧化物为代表的氧化物自旋电子学功能材料,由于其良好的磁电性能、丰富的轨道相关物理现象和高热稳定性受到了广泛关注。实现锰氧化物磁学和轨道行为的有效控制对推动其在信息存储等领域的应用具有重要意义。本文提出采用电场和应变对锰氧化物磁学和轨道行为进行调控的研究思路,系统地研究了电场和应变对锰氧化物薄膜晶体结构、电子相、磁电性能和轨道占据的调控作用与机制,通过界面设计分析了电场下界面磁性和轨道行为变化的关联性,并尝试发展基于界面轨道重构的原型器件,探索了锰氧化物在低能耗高密度信息存储等领域应用的可行性。实验中尝试使用离子液体电场对La1-xSrxMnO3(LSMO)薄膜进行电子注入和抽取,实现了电场对锰氧化物薄膜体相磁性和导电性的可逆调控,并利用磁场和电场的协同作用获得了可用于信息的高密度存储的四阻态信号,基于晶体和电子结构分析,建立了电场下新相的随机形核生长模型,揭示了电场作用下的氧离子(空位)的迁移是控制磁电性能的关键因素。结合同步辐射线二色谱手段对比解析了不同应变LSMO薄膜的轨道占据状态,阐明了电场对锰氧化物体相轨道占据状态的调节规律,完善了电场调控晶格、电荷、自旋和轨道四种自由度的物理图像。为了实现对锰氧化物界面磁学和轨道行为的调控,设计并制备了BaTiO3/La1-xSrxMnO3的铁电/铁磁异质结,成功地利用铁电极化翻转导致的Ti离子位移控制界面Ti-O-Mn共价键的强度,使Mn的轨道发生重构,改变材料的居里温度和界面磁电阻信号,从而首次实现了基于轨道重构的电控磁效应,为发展低能耗的自旋器件提供了新的途径。进一步借助电场控制的异质结界面共价键形成/断开和轨道重构,构造出了一种基于轨道自由度的原型器件—界面“轨道开关”,完成了薄膜体相性能的界面调控。实验还通过应变有效调控了锰氧化物磁学和轨道行为,建立了应变工程控制下的轨道重构和电荷转移定量模型,直接观察到了大的压应条件下LSMO薄膜/基片界面的铁磁/反铁磁自组装结构和自发交换偏置,实现了自旋电子学器件中交换偏置部分的一步制备,通过样品输运信号的对称性破缺,揭示了交换偏置场在二维平面内对磁化翻转的调控机制。