论文部分内容阅读
重金属作为工业社会中的重要角色,广泛存在于我们生活中。由于重金属易迁移、高蓄积且难以转化,导致环境中处处存在着重金属污染的安全隐患。特别地,在食品和药物原材料—中药材中普遍存在着重金属超标的现象,对人体健康构成极大威胁,因此,对食品和药物中重金属的含量进行监测,对于国计民生有着刻不容缓的现实意义。然而传统的重金属检测方法虽然灵敏度高,但是仪器成本高、需专业人员操作且耗时耗材,不利于普及。目前常用基于传感器的重金属快检方法,其快速简便和成本低的优势解决了传统检测方法的一些问题,却仍存在着易受干扰、灵敏度低和选择性差的问题。因此,迫切需要一种快速简便、低成本、高精确度、高特异性的便于普及的重金属快检新方法。本论文旨在应用多元量子点荧光传感方法,实现对食药中重金属离子的快速、简便和精准的定量分析。主要内容如下:第一章:绪论对环境中尤其是食品和药物中的重金属污染情况进行了概述。从重金属在环境中的存在形式、迁移途径及毒理机制等方面进行分析,揭示了造成环境中重金属污染严重的原因,指出了重金属污染对人体健康的严重危害。其次,综述了六种传统的重金属检测方法,分析了传统检测方法的优势和缺陷,针对这些缺陷介绍了目前重金属检测方法的研究热点及研究现状。并在此基础上,介绍了本研究检测方法的特点和优势。第二章:基于ZnCdSeQDs的“turn-off-on”模式检测Pb2+针对量子点检测重金属方法中灵敏度低和特异性差的问题,提出应用Pb2+猝灭ZnCdSeQDs荧光的现象,通过在检测体系中加入能够与Pb2+特异性结合的S2-使ZnCdSeQDs的荧光得到恢复从而形成“turn-off-on”检测模式,提高此检测体系对Pb2+的灵敏度和特异性。该检测体系对Pb2+的检测限低至2.6 nmol?L-1,显著低于美国环境保护局(EPA)规定的72 nmol?L-1,线性范围为0.02~9.00μmol?L-1。然后在相同条件下,通过替换金属离子和加入矿泉水、绿茶及黄连实际样品,对该方法的特异性、抗干扰性和加标回收率进行检测,结果显示该方法特异性好、抗干扰性高、回收率达到95.2%~104.4%,在Pb2+实际检测中具有很大的应用前景。第三章:CQDs/GSH-CdTeQDs比率荧光探针检测Cu2+针对量子点荧光强度易受环境中温度、湿度和光照强度以及检测仪器的背景噪音等因素的影响从而导致检测准确度低的问题,提出了比率荧光检测的新方法。通过将CQDs和GSH-CdTeQDs按一定比例混合在一起,制备成CQDs/GSH-CdTeQDs比率荧光探针。其中,CQDs为参比荧光团,GSH-CdTeQDs为检测荧光团,比率荧光探针通过将两个良好分辨发射峰的荧光强度比值I602/I438作为定量指标,可有效消除外部因素的干扰,提高检测的准确度。该检测方法对Cu2+的检测限低至0.35 nmol?L-1,线性范围为10~100 nmol?L-1。然后在相同检测体系中,通过替换金属离子和加入牛血清、绿茶及自来水实际样品,对该方法的特异性、抗干扰性和加标回收率进行检测,结果显示该方法特异性好,抗干扰性强,回收率在96.2%~104.3%范围内。此外,通过加入不同浓度的Cu2+,该比率荧光探针可展现从红到蓝的颜色变化,具有优异的可视化效果。第四章:g-Cd Td/r-CdTeQDs比率荧光探针检测Hg2+为了进一步提高比率荧光探针检测重金属的特异性和灵敏度,将比率荧光探针中的参比荧光团换成能够对各类重金属特异性响应的检测荧光团。探针中g-Cd Td QDs和r-CdTeQDs均能对不同种类重金属产生特异性响应,将g-Cd Td QDs和r-CdTeQDs的荧光强度比值即I513/I595作为检测指标,可以显著提高该比率荧光探针对Hg2+的特异性和灵敏度。该检测方法对Hg2+的检测限低至3.7nmol?L-1,线性范围为40~500 nmol?L-1。特别地,通过将单量子点g-Cd Td QDs和r-CdTeQDs及g-Cd Td/r-CdTeQDs对不同种类重金属离子的响应效果进行对比,结果表明相对于单量子点,比率荧光探针显著地提高了对Hg2+的特异性。此外,在实际样品中的加标回收率为90.2%~104.3%,在实际应用方面有巨大的潜力。