【摘 要】
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最近,由于氢气同时兼具清洁,环保和环境可持续的优势,使用电化学的方法将水高效分解以制备氢气已受到很多研究同行的广泛关注。然而,氢气作为工业应用的未来能源的使用基本上受到限制,主要是由于缺乏经济的高效无Pt催化剂,其显着降低热力学障碍,同时改善反应动力学。在此,本文制备出一种可用于HER的二硫化钼(MoS2)上负载单原子钌(Ru)催化剂(SA-Ru-MoS2),主要研究内容如下:
1.本文使用简单的一步浸渍法合成SA-Ru-MoS2电催化剂:将经过表面改性的MoS2纳米片用作单个钌原子的载体并将其
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最近,由于氢气同时兼具清洁,环保和环境可持续的优势,使用电化学的方法将水高效分解以制备氢气已受到很多研究同行的广泛关注。然而,氢气作为工业应用的未来能源的使用基本上受到限制,主要是由于缺乏经济的高效无Pt催化剂,其显着降低热力学障碍,同时改善反应动力学。在此,本文制备出一种可用于HER的二硫化钼(MoS2)上负载单原子钌(Ru)催化剂(SA-Ru-MoS2),主要研究内容如下:
1.本文使用简单的一步浸渍法合成SA-Ru-MoS2电催化剂:将经过表面改性的MoS2纳米片用作单个钌原子的载体并将其分散在乙醇和水的混合溶液中。然后,加入RuCl3溶液并在室温下搅拌并真空干燥,最后得到SA-Ru-MoS2催化剂样品。
2.通过球差电镜测试分析,证明了Ru原子是以单原子的形式存在,Ru原子通过代替Mo原子与S原子进行成键。同步辐射光谱中没有观察到Ru-Ru键的存在,这进一步证实了Ru是以单原子的形式掺杂到二硫化钼纳米片中。通过拉曼光谱和电子自旋共振(ESR)分析,发现通过在二硫化钼纳米片上掺杂单原子Ru可以诱导MoS2发生相变和大量S空位的产生。
3.通过对制备的样品进行电化学性能测试,发现SA-Ru-MoS2催化剂在碱性介质中在10mA cm-2下表现出76mV的低过电位,和20%Pt/C相比仅有25mV的差异,这优于先前在文献中报道的大多数催化剂。Tafel斜率也低至21mV dec-1,十分的接近20%Pt/C电催化剂,表明其内部的催化过程中的机理与Pt/C十分相似。
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