纤维素网络/聚苯胺复合材料的电化学性能研究

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化石燃料的过度消耗和随之而来的环境污染迫使各国寻求可再生、可持续发展的新能源及绿色、高效的能源储存技术。超级电容器作为最重要的能源存储器件之一,具有功率密度高、充电快速、循环寿命长和安全性好等优点。为了进一步满足超级电容器储能材料的绿色可持续发展的需求,开发生物质基储能材料及超级电容器成为研究热点。其中,木材储量丰富、可再生、具有分级多孔结构,以其为基体制备储能材料及超级电容器将为能源储存领域的可持续性发展提供一种新的可能。本论文以组分纯化后的木材纤维素网络为基体,通过原位聚合、真空浸渍和电化学沉积等不同复合方法将聚苯胺及碳纳米管、聚丙烯酰胺等沉积在纤维素网络的分级多孔结构中,制备了多种纤维素网络/聚苯胺基复合材料,并对其电化学性能及应用进行了研究。本论文的主要研究内容及结论如下:(1)通过化学纯化分离木材中的半纤维和木质素,获得保留原生结构的纤维素网络结构,并原位聚合沉积聚苯胺,可以获得具有高电导率(36.79S/cm)的纤维素网络/聚苯胺复合材料。以其组装的超级电容器具有良好的电化学性能,在扫描速率为5mV/s时,面积比电容可达0.12 F/cm~2。纤维素网络多孔结构为苯胺原位聚合提供了充足空间,赋予了材料极高的聚苯胺负载量。同时,大量聚苯胺通过氢键作用固定在纤维素结构中,有效提高了复合材料的电导率,并使组装的超级电容器具有良好的电化学性能。(2)以木材纤维素网络为基体,通过真空浸渍负载碳纳米管并在其中原位聚合沉积聚苯胺,制备具有分层结构的多壁碳纳米管/纤维素网络/聚苯胺复合材料,通过加入凝胶电解质组装成一体式的全固态柔性超级电容器。通过聚苯胺聚合条件的调控,可以实现复合材料的“导电层-隔膜层-导电层”三明治结构的构建,以其为基体组装的一体式超级电容器具有优异的电化学性能,在扫描速率为2mV/s时,面积比电容可达0.71 F/cm~2,在3A/g的电流密度下充放电循环10000次后,面积比电容保持率约为103.24%。同时,还具有良好的柔韧性,弯曲角度为180°时,电容保持率高达80.95%。纤维素网络丰富的孔隙结构使得器件可以实现极大的活性物质负载量,同时与电解质的配合赋予器件以优异的柔性;一体式结构减少了层间的接触电阻及距离,促进了离子的快速传输,实现了器件的高效电化学储能。(3)以纤维素网络为基体,通过真空浸渍将丙烯酰胺及氯化锂复合在其中,利用丙烯酰胺原位聚合形成导电复合水凝胶,在此水凝胶表面电沉积合成聚苯胺,获得透明、导电、可电致变色的具有三明治结构的纤维素网络/聚丙烯酰胺/聚苯胺复合材料,并组装成电致变色超级电容器。此器件具有良好的电化学性能(电位窗口可达1.6 V),通电前后的颜色变化明显(透过率相差9.66%)。纤维素网络/聚丙烯酰胺中优异的锂离子传导能力以及凝胶表面聚苯胺的有效电沉积赋予了复合材料良好的电化学性能及电致变色能力。
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