在电子元件尺寸越发趋近其理论极限的今天,二维材料作为开发新一代电子学、光电子学、自旋电子学器件的重要载体,备受全世界研究者的关注。为了最大化二维材料的应用潜力,需要在二维体系中发掘出更多新的物性。而基于结构决定性质的原则,这就要求人们发现更多调控二维材料结构的手段。因此,如何在二维系统中构筑新的结构,就成为了一个值得研究的问题。本论文主要工作集中于对两种二维材料体系——石墨表面上的单层二硒化钒和Pt（111）—外延石墨烯间的硒插层的生长制备、结构构筑与物性研究。（1）新型二维材料单层二硒化钒的制备与物性研究。采用分子束外延（MBE）方法实现了单层二硒化钒（ML VSe2）在高定向热解石墨（HOPG）表面的生长制备。利用扫描隧道显微镜（STM）等手段对其原子结构进行了表征。进一步通过扫描隧道谱（STS）发现了ML VSe2电子态中被理论预言的磁性特征峰,并且发现ML VSe2的边缘处具有较低的功函数。此外,暴露大气实验的结果证实其具有良好的空气稳定性。这样一种高质量生长的ML VSe2,作为一种具有磁性和低边缘功函数且在大气下稳定的二维材料,在开发下一代低功耗、高效率的自旋电子器件和新的电催化剂等诸多方面具有潜在的应用前景。（2）单层二硒化钒的一维图案化及其对铂原子的分散吸附研究。通过退火向ML VSe2引入硒缺陷,从而使其自发形成有序的一维图案。该种一维图案结构可以通过重新引入硒原子可逆地转化回均匀的ML VSe2。利用STM测量结合理论计算揭示了该种一维图案化的ML VSe2的原子结构,并且探索了这种可逆结构转变的机理。此外,铂（Pt）原子在图案化VSe2的一维结构上可以实现分散吸附,而理论计算发现这样分散吸附的Pt原子对析氢反应（HER）的电催化活性与Pt单晶表面相当。这种一维图案的构筑不仅为二维材料的结构调控提供了一种有效途径,而且也丰富了图案化二维材料在催化领域的应用潜力。（3）Pt（111）表面与外延石墨烯间的单层硒原子插层研究。利用Pt（111）与外延石墨烯（Gr/Pt（111））界面所形成的限域条件,抑制Pt（111）的硒化,使得原本直接硒化形成的单层二硒化铂（Pt Se2）变为单层Se原子插层。通过对石墨烯岛样品进行硒化后的STM及扫描透射电子显微镜（STEM）测量发现,单层Pt Se2会被控制在裸露区域的Pt（111）表面上生长,而Se插层则在由Gr覆盖区域的下面形成。此外低能电子衍射（LEED）结合STM测量发现,石墨烯岛的取向对其下Se插层的形成没有显著影响。该研究利用这种Gr/Pt（111）界面的限域效应,为新型二维材料Pt Se2的可控制备和图案化提供了一种新的途径。（4）Pt（111）表面与外延石墨烯间的硒纳米线插层研究。通过控制Se的量到极低的覆盖度,在Gr/Pt（111）界面上产生了一种Se纳米线插层结构。利用STM揭示了这种纳米线插层的原子结构,发现该种纳米线结构具有较好的可塑性,可以通过STM针尖对其进行精确的结构操控。进一步的STS测量发现,这一纳米线结构对其上石墨烯的电子态结构有着显著的影响。通过这种纳米线插层,可以在不破坏石墨烯完整性的条件下调控其电子结构,这一结果无论对于构造研究新奇的物理体系还是扩展石墨烯的相关应用都有着重要意义。