论文部分内容阅读
由水资源短缺和水污染普遍化等引发的水安全问题一直是限制社会可持续发展的关键因素,并已威胁到区域公共安全甚至人类生存。然而滇池流域快速城市化进程导致进入地表水体的氮素急剧增加,随之而来的水体富营养化和水质恶化等水环境问题,使区域公共水资源安全问题愈发严重。因此削减氮素面源污染,对水环境氮素污染提出有针对性的精准治理措施,减少滇池纳污负担,恢复和改善滇池河湖系统水环境,缓解区域水资源安全问题已成为当务之急。论文以宝象河流域为研究区,系统监测了流域贡献端元和干流水体氮、磷素赋存形态浓度、水体δ15N-NO3-和δ18O-NO3-以及水环境因子参数值。基于水体硝酸盐15N、18O同位素对干流不同区位河段氮素污染源进行示踪,探究了水体氮素的硝化反硝化过程,采用SIAR模型定量计算了不同端元的贡献率;通过分析流域不同贡献端元径流和干流水体氮、磷赋存形态及污染特征,结合宝象河水文观测资料,定量计算了氮素面源污染汇入河道后,在河道输移过程中氮的转化量,揭示了氮素转化过程、转化规律及其影响因素;估算了面源污染进入河道发生转化后的宝象河氮素输移通量。论文得到如下主要结论:（1）宝象河干流雨季径流硝酸盐δ15N总体呈现从河源至入湖口先增后减的趋势,其范围是6.6‰—9.7‰,而干流水体硝酸盐δ18O则呈现自上游至下游先减后增的趋势,其变化范围为3.4‰-14.6‰。河源地区水体硝酸盐来源以雨水和土壤径流为主;上游地区硝酸盐主要来源于村镇源、农业源和雨水,其中农业源主要来自于铵肥和粪肥;中游地区的硝酸盐主要来自于村镇源和农业源;下游地区的硝酸盐则主要来自于农业源、村镇源和城市源。宝象河水体硝酸盐氮、氧同位素示踪结果表明雨季采样期间,宝象河干流水体当中没有发生显著的硝化和反硝化作用。宝象河干流氮素污染源按硝酸盐贡献率从大到小的排序分别是:农业源（31.2%）>村镇源（29.8%）>城市源（20.3%）>雨水（18.7%）。整体上来看,不同端元硝酸盐贡献率表明,宝象河从上游开始至下游入湖口硝酸盐均以与城市化相关的村镇、城市来源为主,其占到了干流硝酸盐总贡献率的40%—50.1%,其次为农业源,其贡献率占到30.6%—31.2%,雨水的贡献率占比18.8%—29.4%。（2）宝象河流域主要氮素贡献端元中,农田沟渠、村镇排污口和城市排污口径流总氮（TN）浓度变化范围分别是0.21-33.55mg/L、0.69—54.72mg/L、1.52—30.61mg/L,其浓度年均值分别为8.97mg/L、15.05mg/L和15.02mg/L。三类贡献端元中,溶解态无机氮（DIN）均是径流氮素的主要赋存形态,而DIN的组成当中氨氮（NH4+-N）、硝酸盐氮（NO3--N）和亚硝酸盐氮（NO2--N）的浓度年均值在农田沟渠、村镇排污口和城市污染口占总氮浓度年均值的百分比分别为:12%、46%和5%,74%、4%和2%,85%、0.2%和0.2%。雨季（5月—10月）是农田氮素释放和输移的高峰期,雨季农田沟渠径流总氮浓度达到了旱季的13.9倍。宝象河干流水体TN、颗粒态氮（TPN）、溶解有机氮（DON）和DIN均表现为自上游向下游的递增趋势,其浓度年均值分别为0.27—9.63mg/L、0.13—0.89mg/L、0.046—1.8mg/L和0.089—6.94mg/L;在干流水体主要赋存形态DIN中,上游以NO3--N为主其浓度年均值占到总氮的32%—52%,中游以NH4+-N为主其浓度年均值占到了总氮的32%—38%,下游则以NO3--N为主,其浓度年均值占到了总氮的37%。NH4+-N主要出现在雨季（5-10月）,而硝酸盐氮（NO3--N）则主要出现在旱季。流域面上主要磷素贡献源当中,农田沟渠、村镇排污口和城市排污口径流总磷（TP）浓度年均值分别为0.14、1.12和1.4mg/L;各贡献源径流均以溶解态总磷为主（TDP）。干流水体TP、TDP和颗粒态磷（PP）浓度均值均表现为自上游向下游递增的趋势。沿岸贡献的TDP可能是导致宝象河干流上游漕河至下游宝丰湿地水体磷素以TDP为主要赋存形态的重要原因。（3）宝象河干流上游河段和中游河段主要表现出对TDN的消纳作用,其消纳量分别为84.59t/a和102.44t/a,滞留率则分别为25%和23%,而下游河段则表现出对TDN的释放作用,其释放量为150.65t/a;上、中游对TDN的消纳作用和下游对TDN的释放作用高峰期均在雨季（5-10月）。TPN在宝象河上游河段和下游河段总体上表现为释放作用,其释放量分别为3.09t/a和4.72t/a,中游则主要表现为消纳作用,其消纳量为29.59t/a;雨季（5月-10月）是宝象河径流TPN发生滞留和释放作用的高峰时期。溶解无机氮当中,NH4+-N在宝象河上、中、下游河段均主要表现为消纳作用,而且在雨季较为显著,其在上、中、下游河段年滞留率分别为31%、53%和13%,消纳量分别为50.15t/a、156.38t/a和30.91t/a;NO3--N在上游河段主要表现为消纳作用,其滞留率和消纳量分别为21%和19.87t/a,而中游和下游则主要表现为释放作用,其释放量分别为23.28t/a和115.56t/a;NO2--N在宝象河上、中、下游河段均表现为释放作用,其释放量分别为4.94t/a、6.72t/a和7.69t/a。宝象河氮素赋存形态的转化主要以溶解态氮的转化为主,具体表现为:以上游和中游为主的雨季对NH4+-N的消纳;下游河段雨季对DON的释放,雨季末期及旱季对NO3--N的释放。宝象河氮素赋存形态的转化主要受到水环境本身的水化学条件的影响最大,其次为微生物的作用和水体环境温度的影响。（4）流域面上各用地类型区域汇入河道的氮素面源污染TN总量为745.28t/a。氮素面源污染汇入河道后,在河道的输移过程中发生了氮的转化作用,主要表现为NH4+-N的占比从61%减少至32%,而NO3--N的占比从14%增加至33%,DON的占比从11%增加至21%,这些氮素赋存形态的转化最终导致汇入宝象河的氮素面源污染TN数量减少,其减少量为58.16t/a。将在河道内输移过程中氮的转化量纳入计算后,宝象河最终的TN输移通量为687.12t/a。研究结果能为滇池流域氮素面源污染排放的削减,以及流域水环境氮污染精准治理措施的制定和改善由水质型缺水引发的流域缺水、用水难等区域水资源安全问题提供理论依据。