人工与天然胶体对铀(Ⅵ)的吸附行为研究

来源 :成都理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:xiaoxin_1
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采用吸附法去除液相中的铀(Ⅵ)是一种简便、高效、二次污染少的方法,本文选取人工合成氧化铁纳米材料和天然矿物高庙子膨润土胶体(GMZ)材料作为吸附剂,在酸性和中性的pH条件下对铀(Ⅵ)进行静态吸附实验,结合多种表征手段从宏观和微观层面分析吸附规律和吸附行为,并推测铀(Ⅵ)与吸附材料的吸附机理,希望以此为突破口,给去除水介质中的铀(Ⅵ)提供科研参数与依据,研究内容及结论如下:(1)用动态光散射仪表征吸附前后合成的纳米颗粒和提取的高庙子胶体颗粒的尺寸和Zeta电位。吸附前,裸纳米颗粒铃动力直径约为14.4nm,电位为+27mV,聚丙烯酸包裹后的铃动力直径23.06nm,包裹后电位为-12.95mV;而高庙子为300-500nm,电位为-31.84mV,三者均可形成稳定的胶体体系;吸附后,胶体颗粒的Zeta电位绝对值均有不同程度的下降,说明吸附后颗粒表面静电平衡被破坏。(2)用场发射扫描电镜和透射电镜表征纳米颗粒吸附前后的形貌变化。在酸性pH条件下,裸颗粒吸附后发生团聚现象;而中性条件时,铀酰离子水解生成尺寸为30-50nm的板块状氢氧化物,与包裹后的纳米颗粒吸附形成更大的聚集体,此结果与Zeta电位绝对值的降低互相印证。(3)用X射线小角散射研究胶体颗粒微观结构和聚集形态,纳米颗粒吸附铀(Ⅵ)后的散射信号在低q区域变强,说明颗粒发生团聚;同样信号增强也出现在高庙子胶体的小角曲线中,结合电位和电镜的结果可以推测铀(Ⅵ)的加入破坏了颗粒的表面静电平衡,导致了颗粒的团聚。在25℃、55℃和85℃的温度下对高庙子胶体进行原位小角散射测试,发现温度升高不会引起高庙子胶体颗粒的散射曲线变化,而吸附铀(Ⅵ)后的散射曲线随温度的升高发生了几个变化:低q区域幂率的绝对值变大,意味着胶体颗粒发生团聚;信号强度变低说明胶体体系中产生了沉淀;在q=3.15nm-1处的特征峰消失,上述变化意味着铀(V I)的添加影响了高庙子胶体体系的稳定性。(4)用吸附分配系数Kd值直接反映吸附能力,聚丙烯酸包裹后的纳米颗粒最大Kd值为3.2×103mL/g,大于裸颗粒在酸性条件下的1.3×103mL/g,GMZ胶体颗粒在中性pH条件下的最大Kd值1.7×103mL/g略大于酸性条件下的1.5×103mL/g,且人工合成的改性纳米材料经过表面改性后对铀(Ⅵ)具有选择吸附性。本文的特色和创新点如下:(1)选取具有超顺磁性的氧化铁纳米颗粒和我国高放废物地下处置库的人工缓冲/回填材料—内蒙古高庙子膨润土,有针对性的分析比较它们在水环境中与铀(Ⅵ)的相互作用,研究结果具有较强的实际应用价值与指向性。(2)首次提出采用X射线小角散射技术并结合其他科学研究手段,在纳米尺度下研究人工与天然胶体与铀(Ⅵ)胶体在水环境中的吸附行为。
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