锑、锑氧化合物/还原氧化石墨烯复合材料的制备及其储锂/钠性能

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随着社会的不断发展,人们对高能量密度锂/钠离子电池的需求越来越紧迫。开发具有高能量密度锂/钠离子电池已经成为世界各国研究的热点。锑及其氧化物有着较高的理论比容量,是锂/钠离子电池极具应用前景的负极材料之一。但是,充放电过程中巨大的体积膨胀导致电化学性能欠佳,严重阻碍了该类负极材料的实用化。为了有效缓减体积变化引起的不良效应,提高锑、锑氧化合物基负极材料的电化学储锂/钠性能,本论文以氧化石墨烯为载体,将其与锑及其氧化物进行复合,构筑微纳米结构的Sb/r GO和Sb6O13/r GO复合材料,以导电聚合物原位聚合包覆获得Sb6O13/r GO@PANI复合材料,以有效缓减体积效应,提高电极材料电化学性能,并得到以下几点结论:1.以Sb2O3和GO为原料,采用简单易行的化学还原+退火处理方法,成功制备得到Sb/r GO纳米复合材料,并考察了原料比例、退火处理工艺对材料成份、结构及电化学性能的影响规律。结果表明:当GO添加量为50 wt.%、400℃退火处理3 h时,可成功得到具有优异的储锂/钠性能的Sb/r GO纳米复合材料:储锂时,可逆比容量可达372.0 m Ah g-1,循环200次后仍保持在390.9 m Ah g-1,在2000 m A g-1的电流密度下循环800次仍有210.3 m Ah g-1的可逆容量;储钠时,可逆比容量可达300.8 m Ah g-1,循环200次之后仍保持在249.8 m Ah g-1,在500m A g-1的电流密度下循环1000次仍有182.6 m Ah g-1的可逆容量。2.以Sb2O3和改性氧化石墨烯HGO为原料,通过溶剂热法成功制备得到了3D结构的Sb6O13/r GO纳米复合材料。研究了原料比例、溶剂热处理温度、热处理温度及时间对材料成份、结构和电化学性能的影响规律。结果表明:当HGO添加量为25 wt.%、140℃溶剂热处理12 h时,可得到具有3D结构的Sb6O13/r GO纳米复合材料,用作锂离子电池负极材料时呈现出优越的电化学性能:可逆比容量高达956.1 m Ah g-1,循环200次后可逆比容量仍然保持在721.2 m Ah g-1。此外,采用非原位TEM方法探究了Sb6O13/r GO纳米复合材料的储锂机理,结果表明:该Sb6O13/r GO纳米复合材料中的Sb6O13在储锂过程中能够可逆实现转换-合金化反应:Sb6O13+26Li++26e-(?)6Sb+13Li2O,Sb+3Li++3e-(?)Li3Sb。3.以苯胺单体为原料,在Sb6O13/r GO纳米复合材料表面原位包覆聚苯胺(PANI),成功制备得到了Sb6O13/r GO@PANI纳米复合材料,并考察了聚苯胺包覆量对复合材料结构及电化学储锂性能的影响规律。结果表明:聚苯胺原位包覆在一定程度上提高复合材料的循环稳定性,当PANI包覆量为2 wt.%时,所得的Sb6O13/r GO@PANI纳米复合材料的首次可逆比容量为658.1 m Ah g-1,循环200次后仍保持在559.1 m Ah g-1,容量保持率可达85.0%。
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