【摘 要】
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近年来,针对低温工业烟气氮氧化物脱除技术的研究受到广泛关注,其中新型低温SCR催化剂的开发是该技术的关键,新型SCR催化剂的主要特点是活性温度窗口宽和低温下抗硫抗水性强。本文针对丰富的废弃锰矿区含锰土壤资源,研究了采用废弃锰矿区含锰土壤掺入活性物制备低温SCR脱硝催化剂工艺和催化剂脱硝性能,开发了一种廉价高效的Ce/Mn-S低温SCR脱硝催化剂,实现了锰矿区废弃土壤的资源化利用。主要研究内容和取得
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近年来,针对低温工业烟气氮氧化物脱除技术的研究受到广泛关注,其中新型低温SCR催化剂的开发是该技术的关键,新型SCR催化剂的主要特点是活性温度窗口宽和低温下抗硫抗水性强。本文针对丰富的废弃锰矿区含锰土壤资源,研究了采用废弃锰矿区含锰土壤掺入活性物制备低温SCR脱硝催化剂工艺和催化剂脱硝性能,开发了一种廉价高效的Ce/Mn-S低温SCR脱硝催化剂,实现了锰矿区废弃土壤的资源化利用。主要研究内容和取得的成果如下。研究了锰矿区不同含锰土壤的物化特性,包括锰含量与形态,化学组成和矿物组成。含锰土壤中锰的含量为3.46-12.3%,主要以三价锰形态存在。含锰土壤的主要组成为SiO2,其他杂质包括Al2O3、Fe2O3和CaO。含锰土壤的脱硝性能研究表明,废弃锰矿区表层矿渣土壤和附近河流土壤本身具有较高的脱硝活性,在150℃分别可达到98%和90.3%,并且锰在其表面分散均匀。表层矿渣土壤的锰含量低于河流土壤,但其CaO含量更少并且表层矿渣土壤表面Mn4+和化学吸附氧含量更多,因此,表现出更好的催化活性,在150-200℃之间NO转化率稳定保持在98%左右。采用浸渍法在矿渣土壤中掺杂活性物,制备了Ce/Mn-S、Cu/Mn-S和Cr/Mn-S催化剂,考察了不同活性金属的负载对催化剂的低温脱硝活性和抗硫抗水性能的影响。结果显示,金属的负载使催化剂活性和对的氮选择性得到提升,在125-225℃范围内脱硝活性达到99%,并且增强了其抗硫性能。对催化剂的表征分析发现,金属的负载使Ce/Mn-S催化剂表面的酸性和氧化还原能力得到增强,并提升了Mn4+和化学吸附氧的含量。研究了含锰土壤制备的Ce/Mn-S和Mn-S催化剂脱硝反应机理。结果表明,在两种催化剂上都存在L-H和E-R机理,而Ce/Mn-S催化剂上SCR反应能更快的发生,因为金属Ce的掺杂能促进不活跃的硝酸盐和硝基化合物向更容易参与反应的NO2转化,然后与NH4+相互反应生成N2和H2O;此外在Ce/Mn-S催化剂上有活性的氨基基团（-NH2）也能够更容易的生成,然后氨基基团（-NH2）会与气相中的NO反应生成不稳定的中间产物NH2NO2,最后分解反应为N2和H2O。
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