石墨烯增强多元异质复合涂层的制备及性能研究

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表面涂层是提高材料防腐、减摩、耐磨性能的重要技术。单一成分或单一功能的涂层很难满足构建复杂工况下的性能需求。利用复合涂层中材料的多元性及结构上的多重性是使其与涂层各组分发挥协同作用可获得多重优异性能的复合涂层。石墨烯及类石墨烯因其独特的二维层状结构而具有电负性强、比强度高、比表面积大等特性,是重要的防腐耐磨材料,将其复合到特定涂层中是发挥涂层更优异的耐蚀、减摩和耐磨性能的重要手段之一。而石墨烯在涂层中的分布状态及其浓度是影响其性能发挥的重要因素,分布在金属表面的石墨烯涂层对石墨烯的完整性有严格要求,有缺陷的石墨烯会与金属形成电偶腐蚀加速金属基体的破坏,且涂层表面的石墨烯薄膜在摩擦过程中结构逐渐被破坏,其与基体的粘附力较弱,容易从接触界面中损失。因此,让石墨烯以特殊状态构建到涂层内部微结构中,是制备高性能石墨烯增强多元异质复合涂层的关键。石墨烯复合材料及涂层的制备方法对石墨烯分布状态的影响是至关重要的。本文在锌-还原氧化石墨烯包覆铝(Zn-G/Al)复合涂层和还原氧化石墨烯原位填充双金属氢氧化物涂层(G-LDH)制备及它们的腐蚀和摩擦学行为方面开展了系统的研究,采用X-射线衍射法、扫描电镜法、拉曼光谱法、X射线光电子能谱法、电化学测试等技术对涂层成分、结构和性能进行了表征,探讨了还原氧化石墨烯在多元异质复合涂层中的作用机制,主要创新性工作如下:(1)以原位化学还原法制备的还原氧化石墨烯包覆铝粉(G/Al)与纯锌粉(Zn)为原料,通过低压冷喷涂技术沉积在低碳钢表面制备了 Zn-G/Al复合涂层。微观分析表明G均匀的分布在Zn-Al界面上,相比于锌-铝(Zn-Al)复合涂层,其在恶劣环境中的自腐蚀电位降低了 0.244 VSCE,自腐蚀电流密度升高了 16倍,能快速的形成具有防护能力的腐蚀产物并填充到涂层缺陷处,起到缺陷修复效应。复合涂层优异的自修复作用源自于还原氧化石墨烯较强的电负性,其分布在Zn-Al界面上提高了界面化学活性,促进了腐蚀产物迅速形成和致密化,修复涂层的缺陷。(2)Zn-0.2wt.%G/Al复合涂层在介质溶液中具有明显的周期润滑效应,且摩擦系数低至0.2。涂层的周期性润滑效应归因于界面上的还原氧化石墨烯(G)能促进磨痕处具有润滑作用的腐蚀产物层快速形成,起到对磨痕处润滑层的修复作用。(3)采用低压冷喷涂法在镁合金表面预喷涂还原氧化石墨烯包覆铝涂层(G-Al),通过水热法在G-Al涂层上原位生长双金属氢氧化物涂层(LDH),微观分析表明G-Al涂层中的G原位填充至LDH涂层中,最终获得了还原氧化石墨烯复合双金属氢氧化物(G-LDH)复合涂层。石墨烯的阻隔效应和LDH涂层的缓蚀作用L使得G-LDH涂层具有优异的防腐性能,G-LDH复合的自腐蚀电位相对于LDH涂层、G-Al涂层分别升高了 0.06 VSCE和0.29VSCE。在3.5wt.%NaCl溶液中经15天全浸泡实验后,LDH涂层出现了明显的点蚀现象,涂层的log|Z|0.01Hz值降至5×103Ω·cm2;G-LDH涂层表面没有的破坏现象,经15d浸泡后阻log|Z|0.01Hz降至1.994×104 Ω·Cm2,涂层的保护能力依然很强。(4)G-LDH复合涂层具有优异的润滑性能及优异的负载能力,表现为在2N载荷下整个摩擦阶段摩擦系数维持在0.2。其优异的摩擦学性能归因于原位生长的LDH涂层与底部涂层具有强的化学键结合力,抑制了摩擦过程中LDH的过度去除,而且,G在LDH润滑层中增强了润滑层的强度,从而提高了润滑滑动界面的稳定性。
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