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近年来,温室效应以及由其引起的环境变化受到越来越多的关注,CO2的捕获、分离与封存成为遏制CO2排放,减少大气中CO2浓度的有效方法之一。Li4SiO4作为高温下(500℃-720℃)循环吸收CO2的优良吸收剂,用于化石燃料电厂及相关的密集CO2排放源,具有很大的应用前景。因此,研究Li4SiO4的合成及其吸收-解吸CO2性能,在环境和经济领域具有重要的意义。
本论文以石英(SiO2)、正硅酸乙酯(TEOS,C8H20O4Si)和煤矸石作为硅源,以Li2CO3和LiOH·H2O为锂源,分别采用固相法、溶胶-凝胶法和水热法合成Li4SiO4,并研究了其在高温下的CO2吸收-解吸性能。以XRD、SEM、热分析(DSC-TG和DTA-TG)为表征和测试手段,对Li4SiO4的合成方法、反应动力学、样品形貌、粒度和吸收CO2性能等做了系统研究,具体分为如下四部分:
(1)以石英(SiO2)和Li2CO3为原料,采用传统固相法,研究了原料配比(n(Li+):n(Si4+):4:1-4.4:1)、反应温度(500-1000℃)、石英粒度(75-180μm,45-75μm,38-45μm和小于38μm)对Li4SiO4合成的影响规律。发现石英粒径小于38μm时,在800℃煅烧4h可合成出纯Li4SiO4,其CO2最大吸收率为31.3wt％。
(2)将煤矸石进行煅烧、酸浸、洗涤、干燥等预处理后,所得产物与Li2CO3在800℃煅烧4h合成出Li4SiO4样品。煤矸石经过600℃煅烧等预处理后,所制样品的最大CO2吸收率最高,达到20.9wt%:而直接利用未经过预处理的煤矸石合成的样品,其最大CO2吸收率最低,仅为16.4wt%。
(3)以TEOS为硅源,在碱性条件下通过TEOS水解合成包裹于Li2CO3表面的SiO2凝胶,将其在600℃、650℃和700℃煅烧6h后合成Li4SiO4。结果表明,经过700℃煅烧合成的Li4SiO4,CO2的最大吸收率最高,达到了32.9wt%。
(4)以TEOS为硅源,LiOH·H2O为锂源,采用水热反应得到Li2SiO3和Li2CO3的复合粉体,再在700℃煅烧4h可合成出Li4SiO4。结果发现,当水热反应过程中添加CTAB时,所合成的Li4SiO4样品在低温时的CO2吸收率较高,但其CO2最大吸收率较低(31.9wt%);当不添加CTAB时,所得Li4SiO4样品的最大吸收率高达34.3wt%。