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直流电晕放电等离子体产生的活性物种OH、O、H、N、HO<,2>、N<+>、N<,2><+>和O<,3>等在烟气净化和有机化合物的脱除、消毒灭菌、VOCs的分解以及其他有毒化合物的分解等领域具有重要的作用。尤其是OH自由基,由于它的强氧化性,在多种物理化学反应中备受人们关注。本文以燃煤电站、燃煤工业锅炉、燃煤炉窑等烟气排放中二氧化硫和氮氧化物脱除为背景,利用发射光谱技术研究了以氮气为载气的不饱和水蒸气体系正负直流电晕放电产生的OH自由基的发射光谱。主要研究工作如下:
一、OH(A<2>∑→X<2>∏0-0)自由基的发射光谱利用发射光谱技术在大气压下测量了以氮气为载气的不饱和水蒸气体系下针-板式正负直流电晕放电产生的OH(A<2>∑→X<2>∏0-0)自由基的发射光谱以及N<,2>(C<3>∏u→B<3>∏g)分子的发射光谱。
二、OH自由基相对布居的计算由于N<,2>(C<3>∏u→B<3>∏g)的△v=+1振动带序与OH(A<2>∑→X<2>∏0-0)自由基的发射光谱发生严重重叠,因此,我们利用c的△v=-3和△v=-4振动带序的发射光谱强度计算得出N<,2>(C,v′)的相对振动布居,采用高斯分布函数对N<,2>(C<3>∏u→B<3>∏g)的△v=+1(1-0,2-1,3-2,4-3)振动带序进行拟合,在N<,2>(C<3>∏u→B<3>∏g)的△v=+1振动带序与OH(A<2>∑→X<2>∏0-0)相互重叠的发射光谱中减去N<,2>(C<3>∏u→B<3>∏g)的△v=+1振动带序的发射光谱强度,从而求出OH(A<2>∑→X<2>∏0-0)自由基的发射光谱强度。由OH(A<2>∑→X<2>∏0-0)发射光谱强度得到激发态OH(A<2>∑)自由基的相对布居。
三、放电电极极性以及在以氮气为载气的不饱和水蒸气体系中添加氧气、氦气对OH自由基发射强度的影响以氮气为载气的不饱和水蒸气体系下,负直流电晕放电中OH(A<2>∑)自由基和N<,2>(C<3>∏u)分子的相对布居随放电电压和输入功率的增加而增加。通入反应器中的氧气流量增大时,OH(A<2>∑)和N<,2>(C<3>∏u)的相对布居随之减少。正直流电晕放电产生的N<,2>(C<3>∏u)分子的发射强度弱于负直流电晕放电中的发射强度,而在正直流电晕放电中没有观测到OH(A<2>∑→X<2>∏0-0)自由基的发射光谱。
以氮气为载气的不饱和水蒸气体系下,电路中加入镇流电阻时,负直流电晕放电中OH(A<2>∑)自由基和N<,2>(C<3>∏u)分子的相对布居随放电电压和输入功率的增加而增大。正直流电晕放电中,在所观测区域内,OH(A<2>∑)和N<,2>(C<3>∏u)的相对布居随放电电压的增加变化不大,正直流流柱电晕随着放电电压的增加长度增长而亮度不变。单位功率负直流电晕放电产生的OH(A<2>Σ)自由基的相对布居随添加的氦气流量增加而增大,随放电电压的增加而减小。