【摘 要】
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1,2,3-三氮唑是一类重要的功能化合物,其广泛应用于医药和材料领域。其虽用途广泛却不是自然产物。三氮唑合成的主要方法是活性多键中间体与叠氮化物1,3-偶极环加成反应。非均相催化法由于环境友好、反应条件温和、操作简便、催化剂易于回收等优点,近年来在催化领域备受关注,均相催化剂的多相化也成为了热门领域。本论文正是在这样的背景下研究了以芳香醛、硝基甲烷和叠氮化钠一锅法为特征反应,利用酸碱双功能的纳米球
【基金项目】
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国家自然科学基金（21235004;21175080）； 科技部（2013ZX09507005）；
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1,2,3-三氮唑是一类重要的功能化合物,其广泛应用于医药和材料领域。其虽用途广泛却不是自然产物。三氮唑合成的主要方法是活性多键中间体与叠氮化物1,3-偶极环加成反应。非均相催化法由于环境友好、反应条件温和、操作简便、催化剂易于回收等优点,近年来在催化领域备受关注,均相催化剂的多相化也成为了热门领域。本论文正是在这样的背景下研究了以芳香醛、硝基甲烷和叠氮化钠一锅法为特征反应,利用酸碱双功能的纳米球为催化剂,催化合成NH-1,2,3-三氮唑,具体的实验研究及重要结论总结如下:首先,我们制备了磁性可分离的纳米球Fe3O4@nSiO2-SO3H@MS-NHCOCH3（n=nonporous,MS=microporous SiO2）,其作为一个酸碱协同的催化剂用于芳香醛、硝基甲烷和叠氮化钠一锅法合成三氮唑。双功能多相催化剂对该反应展现出高活性和好的选择性,并且剧毒物质HN3在反应过程中不会释放。含多种取代基的醛同样适用于该反应并且达到了 98%的产率。进一步,催化剂能通过外界磁场回收且重复使用十次活性没有任何损失。同时,我们也用均相的醋酸/醋酸铵体系催化该反应得到了三氮唑。
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