水环境污染问题是中国十大环境问题之一。随着工业生产水平的提高,越来越多有机化合物被注册登记,各种有机物在生产、运输和使用过程中以各种方式进入水环境,导致水环境中农药、消毒水副产物和药物及个人护理品等新型有机污染物(EOCs)检出频率增加。这些EOCs通常具有高毒性、持久性、生物积累性,会对人类健康造成风险。目前EOCs筛查主要采用传统靶向方法,这类方法基于一些高关注度物质的先验信息能进行准确定量,但对环境中新型及未知有机物的鉴定显得无能为力。为此,针对水环境中的EOCs开展研究,建立基于可疑物和非靶向筛查策略的高通量筛查方法,实现一次进样即可识别出大量的有机污染物,大大提高EOCs的鉴定能力和效率。基于不同水环境特征建立的高通量筛查方法,对环境中新型有机污染物的识别、分布特征及归趋研究均具有重要意义。在水环境新型污染物中,全氟及多氟化合物(PFASs)因高毒性、持久性、生物积累性受到广泛关注。虽然PFASs一直是全球环境领域的一个关键问题,但由于制造商不断开发新型PFASs替代品,环境中仍存在大量未发现未报道过的PFASs。论文先聚焦PFASs这一典型的EOCs,基于PFASs在水循环中的迁移过程及其在不同水环境的浓度和分布特征,分别构建基于液相色谱串联飞行时间质谱(LC-QTOF-MS)的适合于污水、地表水的高通量筛查方法以及基于液相色谱串联轨道离子阱质谱(LC-QExactive Orbitrap-MS)的适用于地下水的高通量方法。构建PFASs高通量筛查方法基础上,论文还建立了基于可疑物清单筛查策略的医药和农药中部分其它新型有机污染物识别的高通量筛查方法对地表水及地下水环境中该部分新型污染物进行了初步识别。PFASs在水循环中迁移的主要来由之一是污水,含氟化物污水处理厂(WWTPs)的出水是将PFASs释放到水环境中的重要过程。使用论文基于LC-QTOF-MS构建的高通量筛查方法对某氟化工园污水处理厂污水中的PFASs进行可疑物筛查和非靶向筛查,在334种潜在氟化同系物中确定出15个系列90种高置信度(Leve13及以上)PFASs,包括12种传统PFASs(2个系列),41种先前报道的PFASs(7个系列)及37种新发现的PFASs(6个系列)。PFASs通过污水处理过程仅移除了一个系列PFAS;相反,通过处理过程增加了四个系列PFASs,分析可能是PFASs前体的转化产物。大多数被发现的PFASs在污水处理厂中没有得到有效去除,进而存在随出水进入地表水体的风险。对该氟化工园污水处理厂附近的长江段上下游水样进行高通量筛查,检测到污水中PFASs中的18种。其中氯取代的全氟烷基羧酸盐(C1-PFCAs)作为污水的主要成分仅在长江下游检测到,表明下游Cl-PFCAs可能来自该污水处理厂排放。处理后的污水中仍有大量PAFSs未被有效去除而进入地表水。对太湖主要入湖河流中的氟化物进行高通量筛查,共识别出221种潜在PFASs,其中高置信度有15种,全氟己烷磺酸PFHxS在所有点位中的贡献比重超过50%,其次为PFOS及PFOA。同时,采用可疑物筛查策略对地表水中农药、杀虫剂等新型有机污染物进行了高通量筛查,共鉴别出54种EOCs,包括了 17种药物、15种氟化合物、9种杀菌剂、7种杀虫剂、6种除草剂。新型污染物分布特征表明太湖流域地表水体有机污染物检出频率及丰度受流向影响较大,河流上下游有机污染物分布差异最主要的是氟化物。在水力交互作用下,地表水地下水间有机污染物发生迁移。但相比地表水,地下水中新型有机污染物浓度通常更低,构建的地下水中新型有机污染物高通量筛查方法,对北京、南京、南宁、格尔木等地区采集的地下水样进行氟化物和其它新型有机污染物的高通量筛查,识别出135种潜在PFASs,其中高置信度氟化物16种,这16种氟化物在本次研究的污水及地表水中也全部检出。检出的氟化物数量与地区经济发展水平呈相关性,总体上北京区域地下水检出氟化物种类较多,而格尔木、南宁较少。利用全氟化合物比值鉴定法,简要分析地表水、地下水中氟化物的来源及相关性,结果表明南京地下水受污水及大气沉降作用的双重影响而格尔木主要受大气沉降作用。基于北京地下水水样,不同层地下水中筛查出的新型有机污染物种类有明显差异,浅层地下水检测出37种新型有机污染物,深层地下水检测出5种新型有机污染物,其中有3种物质是首次在深层地下水中检出。