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多环芳烃(PAHs)是大气中广泛存在的一类持久性有机污染物,占自然界中致癌物质总量1/3以上,主要来源有石油泄漏、汽车尾气、环境烟草烟雾、燃料燃烧及烹调油烟等。空气中PAHs污染严重威胁人体健康,准确把握PAHs污染现状、主要来源及归宿为有效控制PAHs污染,保护人群健康提供科学依据。本文以杭州为例,在系统研究城市室内外环境空气中PAHs的污染现状、影响因素及职业/非职业PAHs暴露的基础上,重点研究了交通干线空气中PAHs的归宿(干、湿沉降、地表径流以及PAHs在空气和地面尘土之间的循环)。系统深入研究了城市空气中各典型PAHs污染源(汽车尾气、烹调、香烟烟雾、焦化厂)排放规律、特征及影响因素,建立一份较详细的PAHs源谱图,为多途径开展PAHs源解析工作提供必要的源信息;同时为有效削减PAHs排放提供依据。建立污染源相似度参数,并用于解析水体底泥PAHs的主要来源。论文取得了一些有价值研究成果: (1)传统烹调方式导致厨房空气中PAHs污染十分严重。商业厨房空气中12种PAHs的平均浓度17.23μg/m~3,BaP浓度均超标,家庭厨房空气中PAHs的平均浓度为7.634μg/m~3,BaP浓度超标率为83%。 (2)空气中PAHs的主要环境行为及汇机制不同。干沉降主要去除空气中4-5环PAHs,湿沉降对3环PAHs有很好的清除作用,2环PAHs主要存在于空气中,干、湿沉降对其无明显去除作用。地表径流主要能增加水体低分子量PAHs的负担,对高分子PAHs,如BaP贡献不大。空气是2环PAHs的主要载体,大部分3环和部分4环PAHs通过直接或间接途径进入水体,尘土仍然是交通干线空气中部分4环和5环PAHs的主要贮存地。 (3)建立典型污染源(汽车尾气、烹调油烟、香烟烟雾及焦化废气)PAHs成分谱图。探明典型PAHs污染源排放特征及影响因素。烹调产生PAHs与烹调方式、油品、温度有关;煎和烤产生PAHs量远高于煮;相同油温下,不同油品产生PAHs量依次为猪油>菜籽油>豆油;油温与PAHs产生量有明显的相关性。机动车排放PAHs量与燃油类型及里程数有关,柴油机动车排放PAHs总量大于汽油机动车,但相对毒性较小,以2、3、4环PAHs为主(共占总量的敏浙江大学博士学位论文97%),5环队Hs的贡献近乎忽略(只有2.2%);在汽油机尾气中,四环队Hs贡献显著,达58%,2、3、5环相对含量比较相似,分别为19%、10%、13%;相同车型的车辆,里程数越长,PAHs排放量及毒性均增强。香烟烟雾中PAHs总量与煤焦油含量有较好的相关性,与尼古丁无明显相关性。 (4)建立了污染源相似度参数,解析河流底泥中PAHS来源。发现钱塘江流域、西湖和内河底泥PAHs主要来源于石油泄漏,而运河底泥中队HS主要来源于运输船只发动机的尾气排放。