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氧化石墨烯(GO)是石墨烯的一种重要的衍生物,也被称之为功能化的石墨烯,其结构与石墨烯比较相似,也是一种具有近似于单原子层厚度的新型二维纳米碳材料。GO具有非非常独特的物理和化学结构,如比表面积大、机械强度高且表面或边缘含有丰富的亲水含氧基团,这些基团为进一步对其进行功能化改性提供了大量的反应活性点,同时它们也大大改善了GO与高分子基体的界面相互作用,从而非常适合用于制备GO/高分子纳米复合材料。高分子水凝胶是一类含有丰富亲水基团的在水溶液中能够吸水溶胀而不溶解于水的适度交联高分子网络体系。高分子水凝胶作为一类重要的功能高分子材料,由于它具有许多优异的特性,已经得到了广泛而深入地研究,并已经在生理护理、农林园艺、日用化工、建筑工程及环境保护等领域取得了良好的应用。然而,传统的高分子水凝胶也存在一些不足,如结构不均匀、力学性能差、溶胀能力有待提高及环境响应性不明显等。GO由于具有上述优异的特性,因此,它非常适合应用于通过原位溶液聚合法制备高分子纳米复合水凝胶。本论文将不同含量的GO纳米片引入到制备水凝胶的单体、引发剂及交联剂混合溶液中,通过原位溶液聚合法成功制备出了两种体系的GO/高分子新型复合水凝胶。其中,一种体系是将GO引入到一种比较典型的阴离子型聚丙烯酸丙烯酰胺(P(AA-co-AM))水凝胶中制备得到了GO/P(AA-co-AM)新型复合水凝胶体系,这对改善它的相关性能、拓宽它的应用具有十分重要的意义。另一种体系是将P(AA-co-AM)水凝胶中的AM单体由具有许多优异特性且能够与GO形成良好相互作用的天然碱性大分子壳聚糖代替,并引入GO成功制备了一系列双离子型的GO/壳聚糖接枝丙烯酸(GO/CS-g-PAA)新型复合水凝胶,该体系对进一步研究GO与高分子网络的相互作用、拓宽水凝胶的应用领域也具有重要的科学意义。下面是本文的主要研究内容及结论:(1) GO/P(AA-co-AM)复合水凝胶体系:通过一系列表征手段对该复合水凝胶体系的物理与化学结构、微观形貌、耐热性能、溶胀性能及pH响应性进行了系统地分析,结果表明,GO能够通过有效的氢键或共价键结合与高分子网络形成良好的分子间相互作用,从而均匀而稳定地分散于高分子基体中。值得一提的是,非常少量(<0.30wt%)的GO引入能够显著提高水凝胶在稀溶液中的溶胀能力,当GO加入量仅为0.10wt%时,复合水凝胶在去离子水和生理盐水中的溶胀倍率达到最大值,分别为1094g/g和75G/g,比纯水凝胶的依次提高了44.5%和78.6%。另外,该复合水凝胶体系在去离子水中的溶胀动力学数据比较适合通过伪二级动力学方程进行评价,而且该复合水凝胶体系还具有良好的pH响应性,且在酸性或碱性溶液中也能够保持相对较高的溶胀倍率。(2)GO/CS-g-PAA复合水凝胶体系:通过一系列表征手段对该复合水凝胶体系的物理与化学结构、多孔结构、耐热性能、力学性能、溶胀性能及环境响应性进行了系统地分析,结果表明,GO也能够与CS-g-PAA水凝胶网络形成良好的分子问相互作用,而且,非常少量(0.05-0.30wt%)的GO引入能够导致形成一种具有相互连接的可控多孔结构复合水凝胶体系,而且所形成的孔径都在10-100μm范围内,随着GO含量在此范围内增加时,形成的孔径呈增大趋势并趋于统一且有一定的取向排列规律。此外,本文还探究了这种特殊结构的形成机理,并探索性地提出了这种复合水凝胶的多孔结构模型,这对理解这种特殊结构水凝胶的形成过程具有很重要的作用。与一般多孔水凝胶的制备方法不同的是,本论文中的多孔结构是原位生成的,因此,本论文可能为可控制备多孔水凝胶提供一种新途径。同时,GO的引入还能够显著增强CS-g-PAA水凝胶的力学性能,当GO加入量仅为0.30wt%时,复合水凝胶在压缩比为80%时抗压强度高达339.87KPa,相对于纯水凝胶的87.89KPa有了大幅提高。另外,GO/CS-g-PAA复合水凝胶能够基本保持纯水凝胶在稀溶液中的溶胀能力和环境响应性。本论文的创新点:通过原位溶液聚合法将GO纳米片引入到高分子水凝胶网络中成功制备了两种体系的新型复合水凝胶,其中一种为溶胀性能及相关性能显著提高的阴离子型GO/P(AA-co-AM)复合水凝胶,另一种为力学性能明显增强且具有可控多孔结构的双离子型GO/CS-g-PAA复合水凝胶。另外,还探究了多孔GD/CS-g-PAA复合水凝胶的形成机理,探索性地提出了该复合水凝胶的多孔结构模型,为制备多孔高分子水凝胶提供了新途径,对深入理解GO与高分子链的相互作用具有十分重要的意义。同时,本论文所涉及的水凝胶体系在生物组织工程、药物输送系统、生理护理、建筑工程、环境治理及现代生态农业等领域具有潜在的应用前景。