【摘 要】
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从合金材料和离子液体有利于CO2吸附和活化角度出发,构建AuCu/g-C3N4和CuO/g-C3N4复合催化剂。通过一系列表征对催化剂形貌、结构、光学性质及化学组成等进行了分析,系统研究
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从合金材料和离子液体有利于CO2吸附和活化角度出发,构建AuCu/g-C3N4和CuO/g-C3N4复合催化剂。通过一系列表征对催化剂形貌、结构、光学性质及化学组成等进行了分析,系统研究了其高效光热催化还原CO2的过程。通过种子介导法、热缩聚及水热法制备了 AuCu/g-C3N4。AuCu合金为CO2的吸附和活化提供了活性位点。Au表面正电荷有利于CO2分子吸附于合金表面。合金中Au到Cu的电荷转移,使Cu上富集了过多负电荷,同时,光照下通过合金与g-C3N4间的强相互作用加快g-C3N4光生电荷到合金的迁移,使Cu上负电荷进一步累积。Cu上积累的负电荷有利于CO2活化为*CO中间体,并在合金表面进行C-C耦合,进而转变为乙醇。在120℃和可见光照射下,1.0wt.%AuCu/g-C3N4复合催化剂以水为溶剂,乙醇产率和选择性分别为0.89 mmo1·g-1·h-1和93.1%,是光催化的4.2倍,热催化的7.6倍,表现出优异的光热协同作用,并显著抑制析氢行为。通过水热法构建CuO/g-C3N4异质结催化剂。胺官能团化的离子液体1-胺丙基-3-甲基咪唑溴盐能提高CO2的溶解度和降低过电位。CuO与g-C3N4间的相互作用显著增强了电荷的传输和分离能力。在100℃和可见光照射下,3.0 wt.%CuO/g-C3N4在添加少量离子液体的水溶液中还原CO2到乙醇的产率为1.16 mmol·g-1·h-1,是光催化的1.8倍,热催化的7.1倍,对乙醇的选择性达100%。图45幅;表4个;参93篇。
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