【摘 要】
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乙炔（C2H2）是重要的基础化工原料,在C2H2生产过程中,通常会产生少量的二氧化碳（CO2）杂质,所以在实际应用之前必须对C2H2进行分离和纯化。由于C2H2和CO2具有相似的分子尺寸和物理性质,它们的分离非常有挑战性,目前工业上应用最广的精馏法存在着能耗高、设备投资大等缺点。金属有机框架（metal-organic frameworks,MOFs）是由无机金属节点和有机连接子通过自组装而形成的
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乙炔（C2H2）是重要的基础化工原料,在C2H2生产过程中,通常会产生少量的二氧化碳（CO2）杂质,所以在实际应用之前必须对C2H2进行分离和纯化。由于C2H2和CO2具有相似的分子尺寸和物理性质,它们的分离非常有挑战性,目前工业上应用最广的精馏法存在着能耗高、设备投资大等缺点。金属有机框架（metal-organic frameworks,MOFs）是由无机金属节点和有机连接子通过自组装而形成的具有丰富孔隙的晶态多孔材料,具有孔道几何和孔表面功能可调等优异特征,在轻烃气体的分离和净化中表现出巨大的潜力。本论文合成了两种具有不同结构特征的微孔MOF材料（Co-L1和Cu-L2）,二者都可以有效的分离C2H2/CO2混合气体。Co-L1具有高比表面积和高密度的开放金属位点（open metal sites,OMSs）,而Cu-L2具有超微孔结构和环三核铜的次级建筑单元（secondary building units,SBUs）。我们系统地考察了二者对C2H2/CO2的吸附和分离性能,深入探究了其工业化的应用潜能,为C2H2/CO2分离工艺中吸附剂的开发提供一定的理论支撑。本论文设计了H2L1和HL2两种有机连接子,并通过溶剂热法和两相扩散法分别合成了两种具有鲜明结构特征的配合物Co-L1和Cu-L2。单组分静态等温吸附实验发现Co-L1具有极高的C2H2吸附容量,在室温和常压下可以吸附181 cm~3g-1的C2H2,在已报道的用于分离C2H2/CO2的MOF材料中位居前列。通过理想溶液吸附理论计算得到的IAST（C2H2/CO2,50/50）选择性为5.0,使用Clausius-Clapeyron方程计算得到对C2H2的吸附焓(Qst)为27.1 k J mol-1,说明该材料对C2H2具有较高的吸附选择性。Cu-L2则展现出优异的热力学稳定性和水稳定性,单组分静态等温吸附实验结果显示Cu-L2在室温和常压下可以吸附86 cm~3g-1的C2H2,且对C2H2/CO2具有较大的分离窗口。通过计算得到其IAST（C2H2/CO2,50/50）选择性为3.8,对C2H2的吸附焓(Qst)为30.6 k J mol-1。最后我们通过固定床动态穿透实验进一步确认Co-L1和Cu-L2对C2H2/CO2都具有优秀的分离能力。
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