g-C3N4/MOF衍生碳复合材料的制备及其光催化性能研究

来源 :哈尔滨师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hathaway60000
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高效率、低成本的光催化剂的开发对于能源转化和环境净化具有重要意义。TiO2、ZnO等催化剂在光催化应用中的研究从未停止。然而,这些金属氧化物光催化剂通常只能被紫外光激发,无法有效利用占太阳光谱绝大部分的可见及近红外区域。近年来,无金属光催化剂石墨相氮化碳(g-C3N4)由于良好的稳定性、适当的带隙,已经被证明可以适用于从析氢及析氧到染料降解等多种光催化应用。但因其比表面积低,光生电荷复合速率快等原因,g-C3N4的光催化性能并没有达到预期效果。由于其能带结构与其他半导体具有兼容性,合成具有改进光物理性质的异质结被视为改善g-C3N4光催化性能的新兴策略。金属-有机框架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)具有可调节的孔径结构和极高的比表面积等诸多优点,是从催化和传感到气体分离和储存等各种应用的潜在候选者。MOF经热处理后,衍生的氮掺杂多孔碳因其独特结构,丰富的活性位点和优异的导电性成为一种极具潜力的催化剂。本文使用冻干法将MOF衍生的氮掺杂多孔碳材料和g-C3N4之间构筑紧密的异质结构,以改进光催化剂的光物理性质。具体工作如下:采用冻干法将ZIF-8热解后衍生的氮掺杂多孔碳材料与三聚氰胺紧密融合,再通过热解直接制备出异质结半导体光催化材料。并且通过改变前驱体含量制备不同负载量的C-ZIF@g-C3N4光催化剂。据UV-vis、PL等表征测试结果显示,这种复合材料具有更强的光吸收能力,较高的光生载流子的转移和分离效率,提供更多的表面活性位点。经实验验证,在可见光下,C-ZIF@g-C3N4在光催化析氢反应和光降解罗丹明B的过程中展现了较高的光催化活性。该异质结光催化剂可以缩短g-C3N4氧化罗丹明B的时间,使石墨相氮化碳光催化析氢的速率提升到1.95倍;将ZIF-67经热处理,衍生成钴、氮掺杂的空心碳纳米管骨架,随后经冻干和热解与g-C3N4复合成为异质结半导体光催化剂。合成材料不仅具备异质结构,还利用其中钴金属的掺杂作用,使更多的电子用于光还原产氢,更多的空穴用于光氧化产氧。
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