半纤维素基重金属吸附剂的制备及其吸附性能的研究

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本论文从造纸黑液中提取纯化出半纤维素,进一步制备出两种半纤维素基重金属吸附剂,分别是半纤维素/石墨烯水凝胶和半纤维素阴离子吸附剂。然后研究这两种半纤维素基重金属吸附剂的吸附性能和机理。得到以下结果:1、通过离子色谱仪测定半纤维素单糖和糖醛酸组分,其中木糖的含量最高。以半纤维素为原料,石墨烯为填料,丙烯酸为单体,N,N-亚甲基双丙烯酰胺为交联剂,通过插层复合法生成半纤维素/石墨烯水凝胶,其制备的最佳条件是:石墨烯、交联剂、丙烯酸用量分别为0.0410g、0.1500g、7.2000g。FTIR表明,半纤维素、半纤维素/石墨烯水凝胶都出现了特征峰,半纤维素/石墨烯水凝胶成功引入羧基。半纤维素/石墨烯水凝胶吸附Pb(Ⅱ)最佳条件是:初始浓度为100-200mg/L、pH为4.5,吸附时间为120min,温度为350℃。通过Langmuir、准二级动力学、Kannan-Sundaram颗粒内扩散模型的拟合以及半纤维素/石墨烯水凝胶吸附Pb(Ⅱ)前后的红外和溶液pH值变化,表明半纤维素/石墨烯水凝胶对Pb(Ⅱ)的吸附为单分子层吸附状态,其颗粒内扩散分为三个控制步骤,吸附机理可能主要是离子交换与配位作用,以及物理吸附作用。2、以半纤维素为原料,用环氧氯丙烷开环醚化反应,二乙烯三胺交联胺化,三乙胺进行季胺化制备出半纤维素阴离子吸附剂。FTIR表明,改性后的半纤维素阴离子吸附剂成功引入了胺基。单组分重金属离子吸附实验表明,半纤维素阴离子吸附剂对Cr(Ⅵ)、Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)吸附的最佳条件是:初始浓度为400mg/L,吸附剂用量为1.7g/L,pH分别为2.5、5.5和5.5,能快速被吸附的时间分别为60min、100min和1OOmin。多组分重金属离子竞争和再生实验反映出,半纤维素阴离子吸附剂对Cr(Ⅵ)具有较好的选择性,吸附性能为:Cr(Ⅵ)>Cu(Ⅱ)>Cd(Ⅱ);其具有再生回用能力,特别是对Cr(Ⅵ)吸附后能多次重复利用。通过Langmuir、Freundlich、固液相吸附模型、准二级动力学模型的拟合以及半纤维素阴离子吸附剂吸附重金属离子前后的红外和热重的变化,表明半纤维素阴离子吸附剂对Cr(Ⅵ)的吸附为单分子层吸附状态,颗粒内扩散起到主要作用,而对于Cu(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)的吸附是多分子层吸附,表面扩散稍拟合较好,三种重金属离子吸附过程都有三个控制步骤,都是化学吸附为主导,其吸附主要是接枝的胺基与重金属离子发生螯合配位作用。
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