介孔SiO2阿霉素载药纳米粒的制备及细胞药物动力学研究

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阿霉素(DOX)也称为多柔比星,是一种常用的广谱抗癌药物,临床上应用后可以引发心脏和肝脏损害以及心肌病变。为改善临床效果,达到高效低毒的目的,本课题选取具有化学稳定性较好、生物相容性良好的介孔二氧化硅(MSN)经聚乙二醇(PEG)修饰后作为药物载体,制备介孔SiO2阿霉素载药纳米粒,进行体外安全性评价和细胞毒性试验。采用激光共聚焦显微镜和高效液相色谱法对MCF-7乳腺癌细胞中药物进行定性和定量的分析,采用药物动力学的原理研究阿霉素载药纳米粒细胞药物动力学行为,从微观的细胞水平为阿霉素载药纳米粒的有效性评价及开发提供质量分析和数据理论支持。本课题进行了如下研究:1.首先制备MSN纳米粒和经PEG修饰的MSN-PEG纳米粒复合材料。利用激光粒度仪表征粒径及电位分析、透射电镜(TEM)表征纳米粒的形态、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)确认其官能团的结构。结果表明:所制备的纳米粒大小分散均匀,并且稳定性良好。通过小角X-射线粉末衍射曲线确认其介孔结构,氮气吸附/脱附实验计算出MSN的比表面积、孔容和孔径,分别为643.22 m2/g、0.576 cm3/g、3.407 nm,MSN-PEG的比表面积,孔容和孔径分别为587.09 m2/g、0.572 cm3/g、3.05 nm。2.建立阿霉素含量测定的高效液相色谱法,并通过方法学验证。本方法专属性强,精密度和重复性较好,并且保留时间较短,在2 min左右,大大提高了检测效率,可用于快速检测,建立的标准曲线在5-200μg/m L浓度范围内线性关系良好。3.选用阿霉素为模型药物,制备载药纳米粒。通过Box-Behnken设计(BBD)-效应面法对影响包封率和载药量主要因素进行工艺筛选,最终确定工艺为:MSN-PEG和阿霉素的质量比3:1,阿霉素浓度2 mg/m L,搅拌速度1000 rpm。并对载药纳米粒进行包封率、载药量测定和释药行为研究。结果表明:经最优工艺制备的阿霉素载药纳米粒的平均包封率为72.22%,平均载药量9.28%;在24 h内p H5.5的PBS中阿霉素的累积释药量可达到88.5%,而在p H6.8和p H7.4的PBS中累积释药量分别为63.7%和47.8%,说明所制备的载药纳米粒能够在酸性条件下释放较快。4.体外安全性评价显示,DOX@MSN和DOX@MSN-PEG具有良好的血液相容性,溶血率较低。选用MTT法,对MSN和MSN-PEG进行细胞毒性试验,结果显示,浓度在400μg/m L以下时,细胞存活率均在80%以上,说明两种载体材料安全无毒,相容性好。然后再分别对DOX@MSN和DOX@MSN-PEG及市售阿霉素制剂在给药48 h内进行细胞毒性试验,结果显示,制备的阿霉素载药纳米粒对肿瘤细胞有明显的杀伤作用。5.以乳腺癌MCF-7为细胞模型,通过激光共聚焦显微镜观察药物在细胞中的摄取及消除。结果表明,培养12 h后阿霉素都全部进入到了细胞核中,在较短时间内达到了同样的效果;撤药12 h后观察DOX@MSN和DOX@MSN-PEG的消除速率比市售阿霉素制剂慢,且细胞内滞留时间较长,能够较好的发挥药效。建立了高效液相方法测定癌细胞内阿霉素含量,进行细胞药物动力学研究。按照一级吸收单室模型计算,DOX@MSN的Ke减小为原来的0.277倍,t1/2延长为原来的1.82倍,AUC变为原来的1.478倍;DOX@MSN-PEG的Ke减小为原来的0.13倍,t1/2延长为原来的2.11倍,AUC变为原来的1.84倍。所得数据结果和通过激光共聚焦观察分析的结果相一致,进一步证明了在细胞水平上用MSN-PEG负载阿霉素有利于增加抗癌效果,达到了高效低毒的目的。制备的DOX@MSN-PEG载药纳米粒能被摄取,而且趋于完全释放,且药物在细胞内滞留时间较长,改善了药物细胞动力学行为,达到了高效低毒的目的,从细胞水平上较快的预测和评价了药物的疗效作用。
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