大气气溶胶是指液体或固体微粒均匀地分散在气体中形成的相对稳定的悬浮体系,粒径范围为0.003-100μm。由于其吸湿性,吸收、散射或反射太阳光,含有多环芳烃化合物等有毒有机物,对大气能见度、气候变化、人体健康造成严重影响。目前大气气溶胶新粒子生成机制已经成为当今世界尤其是我国亟待解决的重点、难点问题。硫酸、水被认为在新粒子生成过程中起到重要的作用。但是硫酸-水的二元均相成核不能解释实验上观察到的新粒子生成速率,尤其是在低空对流层区域,表明大气中存在第三种物质参与成核。有机胺是一种常见的大气成分,一甲胺的全球年排放量为83±26Gg N a-1,二甲胺的年排放量为33±19Gg N a-1。现有的大多数实验和计算研究将二甲胺作为有机胺的代表,一甲胺(本文中都用“甲胺”表示)的研究工作相对少。本课题主要研究CH3NH2(H.2O)n(n=1-7)和CH3NH2(H2SO4)m(H2O)n(111=0-3.n=0-3)大气成核团簇的结构和性质,主要工作和结论总结如下：对于CH3NH2(H2O)n(n=1-7)团簇,首先采用Basin-Hopping(BH)算法及密度泛函理论(DFT)得到团簇结构,进而研究结构稳定性和大气相关性。结果表明：(1)甲胺水合团簇的稳定结构都是由四元或五元或两者混合构成；(2)除了n=5外,随着水分子数目增加,最稳定结构中H2N…H-O氢键作用力不断加强；(3)在较高温的低空对流层中甲胺水合团簇含量较少且不容易通过加水生长,而在较低温的对流层边界容易形成和生长。对于CH3NH2(H2S04)m(H2O)(m=0-3,n=0-3)团簇,我们探讨了团簇的结构、能量、成核机制、大气分布及光学属性,结果表明：(])团簇构型与硫酸相对数目有关,硫酸数目较少时,水分子分布在酸碱分子中间,随着硫酸数目较多时,酸碱分子直接接触,水分子分布在团簇边缘,这主要由水分子的稀释作用强弱引起；(2)我们列出了三个不同温度下团簇每添加一个分子的所有可能的生长路径以及相应的形成自由能,每一步反应的难易程度被讨论到,为更进一步探讨含甲胺分子的大气新粒子生成机制提供了可靠的参考；(3)CH3NH2(H2SO4)(H2O)2、CH3NH2(H2SO4)2、CH3NH2(H2SO4)3在大气中含量相对较多,增加空气湿度,高水合团簇比例增加,温度对团簇分布影响不大；(4)水和硫酸分子都导致了瑞利散射强度和各向同性平均极化率增加,但是硫酸的影响更大。本论文的创新点主要有三个：(1)首次提出甲胺水合团簇稳定结构由四元环、五元环或者两者混合构成,并解释这种构型的稳定性；(2)研究了多元体系分子间H2N…H-O氢键作用力随着团簇尺寸的变化情况；(3)通过对比逐步加水和逐步加硫酸两种不同生长方式的难易程度,探索团簇生长机制。