论文部分内容阅读
大气中一氧化二氮(N20,全球变暖潜能值GWP≈300;臭氧消耗潜能值ODP≈0.017)的存在会引起温室效应并且破坏臭氧层,因此被列为《京都议定书》限定排放的主要对象。随着人们环境保护意识的增强,对于控制N20的排放越来越重视,因此研究开发N20的消除技术具有重要的理论意义和实际价值。目前对N20排放气的消解技术主要有热分解、选择性催化还原和直接催化分解三种方法。直接催化分解N20的方法被认为是一种最理想的方法,这种方法不需要添加额外的还原剂,在催化剂的作用下直接将N2O分解为氧气和氮气,具有操作工艺简单,避免二次污染等优点。研究表明FeZSM-5(尤其是经过水蒸气处理后)对N20直接催化分解具有较高的活性。本文采用碱、中性水蒸气处理的方法对FeZSM-5催化剂进行后处理改性,对比了处理前后催化剂的活性,并结合XRD、SEM、N2吸附等温线、UV-vis吸收、N2O-CO滴定等多种手段对FeZSM-5进行表征。具体研究内容如下:1)对晶体尺寸为8μm的FeZSM-5沸石分子筛进行碱、中性水蒸气处理,并考察了碱性水蒸气处理中各组分分压、处理时间及处理温度对N20催化分解活性的影响。结果表明,经过碱性水蒸气处理后的催化剂活性较高,随着处理温度(773-923K范围内)的升高,催化剂活性也随之提高。采用XRD、SEM、N2吸附等温线、UV-vis吸收、N2O-CO滴定等多种手段对FeZSM-5进行表征,初步认定碱性水蒸气处理产生了较多的活性Fe中心,从而提高了催化剂活性。2)选取3个不同晶体尺寸(300nm、8μm,2μm)的FeZSM-5经过水蒸气处理后应用于N20的直接催化分解反应中,发现晶粒越大,N20完全分解所需要的温度越高。结果表明,在高转化率(高温)下,FeZSM-5上的N20催化分解受内部传质限制。对比研究FeZSM-5、FeBeta、FeMOR水蒸气处理后的N20催化分解性能,结果表明水蒸气处理后催化剂活性均有显著提高。在具有更好传质性能的FeBeta样品上,798K下N20即可达到完全分解。