【摘 要】
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染料敏化纳米晶由于能够同时结合稀土上转换纳米晶（UCNPs）和有机染料的优点,引起了领域研究者的广泛关注。稀土上转换纳米晶毒性低、化学稳定性高、发光谱带窄、荧光寿命长,但稀土离子的4f-4f电子跃迁所决定的窄带和弱的吸收导致纳米晶的上转换发光效率较低。通过有机染料进行敏化,染料宽而强的吸收弥补了稀土离子吸收能力弱的缺陷,能够吸收大量近红外光并传递给纳米晶,但染料敏化后的纳米晶同时也变得不稳定,易光
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染料敏化纳米晶由于能够同时结合稀土上转换纳米晶（UCNPs）和有机染料的优点,引起了领域研究者的广泛关注。稀土上转换纳米晶毒性低、化学稳定性高、发光谱带窄、荧光寿命长,但稀土离子的4f-4f电子跃迁所决定的窄带和弱的吸收导致纳米晶的上转换发光效率较低。通过有机染料进行敏化,染料宽而强的吸收弥补了稀土离子吸收能力弱的缺陷,能够吸收大量近红外光并传递给纳米晶,但染料敏化后的纳米晶同时也变得不稳定,易光漂白,且水、氧会淬灭它的发光。本论文制备出了一种小尺寸钆基上转换核壳纳米晶,通过调控加入两亲性分子的比例、染料的种类、染料的浓度将纳米晶进行水化处理和染料敏化;之后将制备的水相染料敏化纳米晶进行了细胞毒性研究、核磁共振成像、生物代谢、生物组织苏木精-伊红染色研究,证实了水相染料敏化纳米晶广泛的应用前景。首先,本文制备了尺寸约8nm的六方相NaYF4:50%Gd,20%Yb,2%ErNaGdF4:40%Yb核壳纳米晶,通过TEM、荧光测试证明了核壳纳米晶形貌良好、发光优良。接下来对核壳纳米晶进行修饰使其具有水溶性,找到了最佳比例DSPE-PEG:UCNPs为1:1,并验证了修饰后的上转换纳米晶具有良好的动力学稳定性和分散性。然后通过调控溶剂的种类、染料的种类和染料的浓度确定了最佳溶剂DMSO,最佳敏化染料Car-cl和最佳敏化浓度16μg/mg UCNPs,实现敏化后较敏化前荧光约422倍的增强。通过测试水相染料敏化纳米晶24 h激光非连续照射和7 min激光连续照射的发光强度,证明了水相染料敏化纳米晶稳定性良好。通过测试染料加入纳米晶前后的荧光衰减,验证了染料向纳米晶发生能量传递过程。然后,将制备的水相染料敏化纳米晶Car-cl-core@shell-PEG应用于HeLa细胞毒性实验,实验结果表明材料具有低毒性。通过利用Gd3+的顺磁性进行了材料体内外核磁共振成像,体外核磁成像效果良好,纵向弛豫率r1达到了7.98mM–1s–1,小鼠体内核磁成像效果明显,证明了材料确实可以作为一种良好的MRI造影剂。通过第1、3、5天小鼠主要器官和尿液粪便中Gd元素的含量分析,观察到材料在小鼠体内的代谢情况,5天时间材料在小鼠体内的排除率超过70%。通过第1、3、5天的生物组织苏木精-伊红染色,进一步验证了水相染料敏化纳米晶材料的低毒性。
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