近年来,随着工业化的快速发展和环境法规的不完善,大量化石能源和矿物资源的消耗,导致大量重金属被排放到大气中,对人体健康和生态环境构成危害。大气沉降重金属是地球表生生态系统重金属的重要来源,大气新沉降重金属在环境中具有较高的生物活性,在土壤（底泥）中的重金属生物地球化学过程中也扮演着重要角色。因此,揭示大气沉降重金属在土壤（底泥）中的环境行为以及对水稻和鱼体的富集效应具有非常重要的意义。本文以我国最大的铜冶炼厂周边作为典型研究区域,采用被动采样法系统采集铜冶炼厂周边三个不同沉降通量梯度区域一年的大气干湿沉降样品,研究了大气重金属沉降通量、形态特征和活性。同时,通过将这三个沉降区的土壤（重度污染、中度污染和未污染）相互置换,分别暴露于大气重金属沉降区一年、两年和三年,开展原地生态系统和搬运至此生态系统的对比研究,分析大气新沉降重金属在土壤（底泥）中的分布和生物有效性,确定大气新沉降重金属对水稻和鱼体富集重金属的贡献,对大气重金属沉降区域人体摄入稻米和鱼肉的健康风险进行评价。本研究得出的主要结果如下:（1）在铜冶炼厂周边,高沉降区（HS）大气Cu、Zn、As和Cd的年干湿总沉降通量分别为545.17、110.12、61.35和2.99 mg/（m~2·a）,其中年和季节沉降通量均显著高于背景区（BS）。重金属沉降通量的区域来源具有同质性,离铜冶炼厂的距离有明显的空间异质性。一年中,所有重金属沉降通量呈现明显的季节变化,均为夏季>冬季>春季>秋季。湿沉降重金属占总沉降重金属的50%以上,且湿沉降重金属主要以溶解态的形式存在,干沉降重金属主要以酸溶态（F1）和可氧化态（F3）的形式存在,说明大气沉降重金属具有较高的生物活性。（2）置换水稻盆栽试验结果表眀,无论暴露时间的长短,大气沉降重金属主要在水稻土表层（0-2 cm）富集,随着土壤深度（4-20 cm）的增加重金属无明显增加,表明铜冶炼厂周边大气新沉降重金属Cu和Cd主要以高生物有效态的形式存在于水稻土表层（0-2 cm）。此外,同一土壤,暴露于高沉降区的Cu和Cd在土壤表层（0-2 cm、2-4 cm和4-6 cm）的总浓度、酸溶态（F1）浓度以及比例显著高于背景区。同一土壤,暴露于高沉降区的水稻各组织（根、茎、叶片、稻壳、籽粒）中Cu和Cd含量显著高于背景区,水稻籽粒中Cu和Cd的富集系数也显著增加,大气新沉降重金属对稻米中Cu和Cd的累积贡献可达27-93%,同时通过三年的土壤暴露,证明大气新沉降重金属生物有效性比较高。暴露于沉降区的居民通过稻米每日污染物摄入量（ADD）和健康风险指数（HRI）都显著高于背景区,表明长期摄入沉降区稻米将会面临更高的健康风险。（3）水稻收获后,通过养殖鲤鱼试验结果表眀,随着沉降时间的增加,底泥表层的重金属总含量增加,同时可以有效地区分大气新沉降重金属与底泥中原有的重金属,表明铜冶炼厂周边大气新沉降重金属主要以高生物有效态滞留在底泥表层。同一种底泥,无论暴露时间长短,暴露于高沉降区的鲤鱼各组织（肌肉、鳃和内脏）中Cu、Zn、As和Cd含量显著高于背景区,大气新沉降重金属对鲤鱼肌肉中的重金属累积贡献可达15-93%,通过三年的底泥暴露,进一步验证了大气新沉降重金属生物有效性较高。暴露于沉降区的居民目标危害系数（THQ）及其复合目标危害系数（TTHQ）都显著高于背景区,表明长期摄入沉降区鲤鱼将会面临更高的健康风险。