多孔材料在催化、分离和能源等广泛的应用领域都有着及其重要的作用。尤其是一些结晶多孔材料,如沸石、金属有机框架（MOFs）和共价有机框架,由于其有着均匀的孔径和有序的孔分布经常会使得性能有着极大的提升,已经引起了广泛的关注。但是,由于这些材料的本征特征,这些多孔材料的孔径范围被限制在微孔范围,这使得它们在受扩散控制的应用中受到了极大的限制。因此,设计开发具有大孔或者介孔的多级孔材料具有极其重要的研究意义。MOFs由于其可调控的结构和组成已经受到了大量的关注,特别是过渡金属的钴基MOFs应用更为广泛,因为钴离子的最外层的d轨道有着空穴,能够有效的促进电子转移,这使得其在电化学领域有着广泛的应用。不同于其他的二次电池,铝离子电池中反应离子为氯铝酸离子,离子半径约为0.59 nm,远大于Li⁺、Mg²⁺和Na⁺等离子,大尺寸的离子的扩散在电极反应中仍是一个问题。因此本论文围绕三维有序MOFs单晶的制备为中心,针对铝离子电池中的大尺寸离子的扩散问题,提出了一步碳化-硒化的方法制备了三维有序大孔CoSe₂@C复合材料,并研究了其储铝性能。具体研究内容如下:（1）提出了饱和溶液基的双溶液辅助的方法来制备了钴基三维有序大孔MOFs单晶（ZIF-67）,使用该方法成功地控制了ZIF-67的成核过程,使得ZIF-67前驱体成功地在三维有序的苯乙烯模板空隙中成核结晶并生长。所得到的三维有序大孔单晶具有常规ZIF-67的微观结构;宏观上,其展现出了对称的十四面体的形貌,大孔通道高度有序与晶面朝向一致。该方法制备出的钴基三维有序大孔单晶,具有可调控性和易操作性。（2）基于上述制备的三维有序大孔MOFs,采用一步碳化-硒化的方法将三维有序大孔ZIF-67转化为了三维有序大孔CoSe₂@C复合材料。该复合材料具有三维有序大孔MOFs的三维有序的结构,这种相互贯通的大孔通道有利于大尺寸离子的扩散;并且CoSe₂颗粒被均匀的包裹在三维有序大孔导电的碳骨架中,这不仅提高的材料的导电性,而且有效的增加了活性位点。当作为铝离子电池正极材料时,其展现出了极佳的电化学性能。在大电流密度2 A g^-1下,循环1000圈后,比容量仍能保持125 m A h g^-1,库伦效率为96%;并且表现出了优异的倍率性能,在5 A g^-1电流密度下,展现了83 m A h g^-1的比容量。