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近年来,二氧化碳的过度排放给环境带来了很大的困扰,将二氧化碳转化为化工原料是解决这一问题生产可再生能源的有效途径,碳捕获与利用受到了研究人员的广泛关注,这一技术促进了可持续性循环经济,促进了产业共生和经济增长,并使可再生能源的储存成为可能。甲醇是一种用途广泛的重要工业化学品,作为多种产品的原料,以及燃料添加剂和运输燃料的代替品,全球需求量巨大。Cu/Zn/Zr催化剂在CO2加氢合成甲醇中表现良好的性能,但远没有达到工业化的要求,本工作通过对Cu/Zn/Zr催化剂改性,来提高其二氧化碳加氢制甲醇的性能。首先,通过添加不同表面活性剂,发现添加了 P123的Cu/ZnO/m-ZrO2催化剂的催化效果最好,在此基础上调控Zr/(Cu+Zn)的比例,发现Zr/(Cu+Zn)=0.5:1时,催化剂的催化效果最好。二氧化碳转化率为13.8%,甲醇选择性为68.1%,甲醇时空产率达到150 mg g-1 h-1。与未添加表面活性剂的Cu/ZnO/m-ZrO2催化剂相比,二氧化碳转化率提高了 5.3%,甲醇选择性提高了19%,甲醇时空产率提高了 一倍。其次,对Zr/(Cu+Zn)=0.5:1的Cu/Zn/Zr催化剂掺杂不同含量的Y,发现Y/(Y+Zr)=0.05时,催化效果最好。二氧化碳转化率为18.2%,甲醇选择性为73.5%,甲醇时空产率达到了 220 mg g-1h-1。与未添加Y的Cu/ZnO/m-ZrO2催化剂相比,二氧化碳转化率提高了 4.4%,甲醇选择性提高了 5.4%,甲醇时空产率提高46%。发现加入适量的Y能促进活性位点的暴露,有利于CO2的吸附。最后,对Zr/(Cu+Zn)=0.5:1的Cu/ZnO/m-ZrO2催化剂的前驱体溶液中加入不同的还原剂,发现加入甲醛的还原剂催化效果最好。二氧化碳转化率为20.3%,甲醇选择性为75.3%,甲醇时空产率达到了251 mg g-1h-1。与未添加还原剂的Cu/ZnO/m-ZrO2催化剂相比,二氧化碳转化率提高了 6.5%,甲醇选择性提高了 7.2%,甲醇时空产率提高67%。发现加入一定的还原剂,产生了Cu+活性位点,同时,甲醛预活化也使半导体ZnO相结晶增多。由于CuO粒子与晶体化半导体ZnO相的协同作用,在CO2加氢制甲醇的过程中,表现出良好的性能。