随着新冠疫情延缓经济全球化发展速度,涉及环境污染和医疗健康的诸多待解决关键性科学问题越来越引起人们的关注,而具有独特理化性质的纳米颗粒、纳米纤维等材料则成为解决这些问题的重要选择。以天然来源的丝素蛋白为基础制备的生物材料具有生物相容性好、机械性能优良、易加工以及性能可调控等优点,在药物递送、医疗器械、空气和污水净化等领域显示出巨大的应用潜力,但其材料性能仍需进一步提升以满足体内和体外应用的高标准要求。丝素蛋白的结构与功能存在相互依存、相辅相成的关系,尤其是通过丝素蛋白二级结构与尺寸形貌的精细调控可以完成材料力学性能、生物学性能等的提升。β-折叠纳米晶体结构是影响蚕丝蛋白力学性能的关键因素,研究中采用控制β-折叠纳米晶体大小、含量和分布的方法对材料结构进行精细调控,使其具有超疏水、抗粘附等特性,可用于空气和污水的高效净化以及植入式医疗器械等的性能改进。本文通过比较具有不同分子结构和理化特性的醇类试剂发现芳香醇相比小分子脂肪醇（甲醇、乙醇）具有更高的丝素蛋白β-折叠晶体诱导能力,经其诱导形成的丝素蛋白风干膜材的拉伸断裂强度提高,芳香醇挥发前/后诱导产生材料部分溶解/黏合成膜等现象。同样的现象也在电纺纤维、脱胶熟丝中观察到,例如脱胶熟丝在芳香醇中溶解形成20～30 nm纳米短纤维;电纺纤维在溶解/固化前后β-折叠含量由17.61±3.93%增至61.82±4.40%。认为此类芳香醇可以完成对含中/低β-折叠结构（或者包括无定形结构区域、α-螺旋结构区域）蚕丝蛋白材料的部分溶解,进而通过芳香醇挥发诱导形成高/超高β-折叠纳米晶体结构区域,导致丝素蛋白材料之间发生相互融合和粘连。基于上述“部分溶解”与“诱导调控”机理,开展丝素蛋白功能型材料的制备以及应用研究,包括对低β-折叠含量的丝素蛋白纳米纤维（静电纺丝技术制备）进行溶解/焊接,组装成超低体积密度的气凝胶材料;对中/高β-折叠含量的凝胶支架（超声处理灌注制备）进行溶解/固化处理,减小β-折叠纳米晶体尺寸,提高分布均匀度及含量,进而提升力学性能以及结构稳定性;对含无定形区域结构的溶液态丝素蛋白通过原位诱导组装形成高β-折叠含量的纳米纤维网络,制备超高力学性能的丝素蛋白取向纤维水凝胶。（1）将纳米纤维（直径336～410 nm）黏合形成丝素蛋白功能型气凝胶材料,具有超低体积密度（3.5 mg/cm3）、高疏水特性（140.9±0.9°）,实现对烟雾过滤（超过KN95 口罩、媲美3M 口罩）以及油水吸附（吸油率40.3±0.7 g/g）,拓展了丝素蛋白生物材料的空气和水净化用途。（2）对于凝胶支架结构进行调控,在获得刚性强度的基础上,提升弹性性能（例如动态顺应性3.4±2.0 mm/Hg/104）以及稳定的仿生荷叶乳突结构（直径5.7±0.6μm,高度12±0.3 μm,以及间距20.5±0.7 μm）。由此带来的超疏水特性（157.34±0.69°）使通过表面结构调整达到抑制生物膜形成以及内皮增生的目的成为可能。（3）对于再生丝素蛋白溶液进行原位诱导,使丝素蛋白发生结构变化并组装成丝素蛋白微米纤维（直径1～2μm）,借助直流电场的定向引导作用实现具有纤维取向结构、力学性能可调控的水凝胶,未来可用于组织填充、药物缓释、细胞固定化等领域。综上所述,本文基于丝素蛋白材料的“部分溶解”与“诱导调控”机理,实现对丝素蛋白结构的精细调控,获得可满足不同要求的功能型材料,拓宽丝素蛋白生物材料的用途范围,为解决当今社会所面临的环境和健康等突出问题贡献力量。