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碳酸二苯酯(简称DPC)是一种重要的有机碳酸酯,它低毒、无污染,是非光气法合成聚碳酸酯(PC)的重要化工中间体之一。本课题组前期采用复合氧化物负载钯催化体系对氧化羰基化合成碳酸二苯酯进行了基础研究,取得了较好的成果。本文在前期研究的基础上,对催化体系进行了系统研究,开发出了适合于非均相氧化羰基化合成碳酸二苯酯的工业反应器装置及合成工艺,为非均相催化合成碳酸二苯酯的工业化生产提供理论基础和实验数据。主要结果如下:1.采用柠檬酸络合物法制备的前体在较低温度下焙烧即可形成单一晶相La0.5Pb0.5MnO3的钙钛矿物相,晶粒相对较小,比表面积较大。柠檬酸络合物在pH<3条件下络合,800℃下焙烧所制备的载体晶相较纯,晶粒相对较小,比表面积较大,采用沉淀法负载活性组分后,催化活性较高。2.掺杂原子质量为被掺杂原子的1/10时,具有掺杂缺陷的钙钛矿物相载体负载的催化剂活性较高。3.微波焙烧制备的钙钛矿载体的条件:络合反应时间8 h,pH值为1.5,微波焙烧时间15 min。所制备的载体的物相以及催化剂的活性与传统的马弗炉焙烧相当。4.在半连续操作条件下,采用负载型双金属催化剂Pd -Cu/La0.5Pb0.5MnO3( n(Cu)/n(Pd) = 1 , Pd的负载量为5% )合成DPC的最佳工艺条件为:m(Phenol)=50g, m(Catalyst)=1.0g,Q(O2)=6ml/min,Q(CO)= 115ml/min,反应压力1.0 MPa、反应温度80℃、反应时间4h,DPC的收率达到16.4%,DPC的选择性在99%左右。相同的反应条件下,半连续法合成DPC收率高于间歇法,