可充电金属离子电池在现代交通、通讯和电子工业中起着至关重要的作用。它们出色的能量密度、使用寿命和容量使其成为各种便携式电子设备的主要电源。由于二维材料具有良好的稳定性、高的吸附能、快速的离子扩散和较高的存储容量等优点,因此作为高性能可充电电池中的电极已逐渐引起研究者的关注。目前常见的商用负极电极材料是石墨,虽然它的结构非常稳定,但其充电容量仅为372 mAh/g,并且离子在石墨表面的扩散速率一般。为了满足快速增长的市场需求,人们已经开始研究和寻找可以替代石墨的负极材料。作为一类新兴的2D材料,过渡金属二硫族化合物（TMDs）优异的物理和化学性质引起了人们的极大兴趣。MoSe₂作为TMDs的代表性材料,具有优异电化学性能。对其表面的改性,包括掺杂、创造亚稳晶面,空位等能进一步提高材料的容量、导电性能等方面性能的研究也受到了实验工作者的广泛关注。虽然相关材料表面改性的具体影响机制对新材料设计至关重要,但对应的理论研究却不完备。因此,在本文中,通过第一性原理计算分别讨论了亚稳晶面（110）和Se缺陷对MoSe₂作为Li,K,Na,Mg和Al离子电池负极材料性能的影响:（1）为了探索MoSe₂不同晶面在可充电电池中的适用性,通过第一性原理计算材料的开路电压（OCV）曲线、能带结构、金属原子的吸附能和扩散能垒等理解材料作为金属离子负极材料的可能。第一性原理分析表明,金属原子与基底材料之间形成了离子键,电子由金属原子转移至基底材料表面,所有的体系在吸附金属原子之后都变得具有金属性。MoSe₂的最稳晶面（001）晶面作为金属离子电池的负极材料显示出非常有前途的性能,不仅在吸附金属原子后体系的稳定性不受影响,而且原子在MoSe₂的（001）晶面上的迁移能垒也小于大部分2D材料,相应的OCV值也在低电压平台范围内,这对于金属离子电池的应用非常有利。与（001）晶面相比,虽然亚稳晶面（110）的存在会减小带隙,并且有利于金属原子的吸附,但是金属原子的扩散却变得困难,OCV值也增高很多,因此不适合用作大部分金属离子电池负极。但值得注意的是,MoSe₂（110）作为Mg离子电池的负极材料表现优异,与（001）晶面相比,不但吸附能较高,而且离子迁移能垒等性质比较接近。（2）缺陷工程一直以来被认为是提高材料电化学性能的有效途径,实验上已经成功的合成了具有Se缺陷的MoSe₂结构,但是作为电极材料的应用还未见报道。这里主要讨论单Se缺陷和双Se缺陷的情况。首先通过计算吸附能来寻找金属原子吸附的最佳位点,然后分析其电子转移及迁移效率,最后通过增加吸附的金属原子数目以计算OCV。结果发现Se缺陷的存在会减小MoSe₂（001）的带隙,并且材料的带隙值随Se缺陷数目的增加而减小,这有利于提高材料的导电性。电荷分析结果表明,具有Se缺陷的MoSe₂（001）表面与单个金属原子产生强烈的相互作用,并且高效地接受了来自这些原子的电子。由于高OCV平台,Se缺陷MoSe₂不适合作为Li,Na,K和Al离子电池的负极材料。但是结果表明Se缺陷MoSe₂（001）非常适合存储Mg原子,与完美MoSe₂上的吸附相比,Mg的吸附能增大但能垒变化很小。这对于新型金属离子电池负极材料的设计具有积极意义。