近11年来,钙钛矿太阳能电池的转化效率由初始的3.8%迅速提升至25.2%,受到了学术界的广泛关注。但钙钛矿薄膜常采用旋涂法进行制备,这种旋涂法制备的薄膜面临着材料利用率低下,难以大面积扩展等一系列问题。而喷墨印刷技术由于其精准的墨滴控制系统以及可大面积生产的优势被我们采用来制造高效率大面积的钙钛矿器件。在喷墨印刷钙钛矿器件中,由于打印等待时间较长,因此打印在基板上的钙钛矿液膜的结晶长大过程将难以控制,这将极大的损害钙钛矿薄膜的质量因此需要找到一个有效的途径来优化喷墨打印过程中前驱体溶质的结晶析出行为,我们在此研究了一种新型钙钛矿油墨,通过优化油墨的溶剂和溶质来降低前驱体溶液中的形核率以及晶体析出速率,从而制备出高性能喷墨印刷钙钛矿太阳能器件。本文采用蒸镀法和化学浴法制备了钙钛矿太阳能器件的电子传输层TiO₂/C₆₀复合薄膜。另外,本文还研究了钙钛矿油墨的溶剂调整以及溶质的预处理对退火后器件的晶体结构、消光性能、传输抗性、以及光电性能的影响。具体如下:1.通过在喷墨印刷钙钛矿领域引入Cs_0.05(MA_0.17FA_0.83)_0.95PbI_2.55Br_0.45型钙钛矿结构构筑结构为FTO/TiO₂/C₆₀/Cs_0.05(MA_0.17FA_0.83)_0.95PbI_2.55Br_0.45/Spiro-OMe TAD/Au的器件来取代传统的MAPbI₃,得益于这种优良的吸光层,提升了器件消光强度与能级匹配度,并且加强了空穴传输层的空穴传输速率,整体表现出了优异的光电性能,获得了13.9%的光电转化效率。2.通过在油墨体系中引入高沸点和高粘度的NMP溶剂与DMF溶剂以1:1的比例组成混合型溶剂,来延长溶液的结晶时间,从而避免在长时间的喷墨打印过程中,由于非均匀结晶导致最终生成的钙钛矿薄膜缺陷位点增多,表面粗糙度上升。最终,我们通过喷墨印刷制备的器件光电转化效率达到16.2%,并且在低湿度的环境下放置1000 h后器件的效率衰减约30%。3.通过引入DMSO对油墨体系中的溶质进行预处理,极大的避免了PbI₂、PbBr₂等溶质分子在油墨中与有机阳离子的快速反应,从而降低了钙钛矿晶核的成核率,这种经过预处理后制备的钙钛矿薄膜显示出了更大的晶粒尺寸和更加平整的薄膜表面,由这种钙钛矿薄膜组成的器件显示出了更高的复合阻抗,和更长的载流子传输寿命,最终钙钛矿太阳能电池取得了19.6%的光电转化效率。同时我们还制备了有效面积分别为1.01、2.02、4.04 cm²的器件并分别获得了17.9%、15.4%、14.3%的能量转化效率。