水凝胶是一种交联的聚合物网络结构和水的聚集体。水凝胶广泛的存在于自然界中,从植物的表皮树叶到动物组织例如肌腱等,都属于水凝胶的范畴。而人工合成的水凝胶,根据其所使用单体的种类,水凝胶的内部结构,以及水凝胶中添加的填料的不同,可以呈现出不同的响应性,力学性能以及离子吸附等功能;又因为水凝胶本身的生物相容性和含水量的可控性,水凝胶在传感器,载药,驱动以及组织工程等领域的具有广泛的应用。因此,在近三十年里,聚合物水凝胶引起了许多科学家的关注。由于传统的交联剂是随机的参与到聚合过程中来形成交联结构,不能够保证在相对独立的区域中形成交联,特别是在交联剂浓度增大时,很容易形成不均匀交联的结构,因此会产生应力集中点,应力不能有效的分散,传统化学交联水凝胶(PAM-MBA-gel)也经常呈现出脆弱易碎的较差的力学性能。这也大大限制了水凝胶的实际应用。为了解决这些问题,增强水凝胶的力学性能,在过去的这些年里,通过在凝胶中引入能量耗散机理或者制备特异的结构来增加水凝胶的韧性,区别于传统凝胶的各种类型的强韧水凝胶被制备出来。例如,具有均匀结构的拓扑凝胶,通过引入纳米材料的纳米复合水凝胶,具有多官能度的大分子交联剂制备的凝胶,微凝胶加固的水凝胶和具有可形变微结构的水凝胶。包括上述凝胶在内,多数工作都是通过在体系中引入新的网络或者填料来增强水凝胶的性能。但是,很少有通过研究来改善由于交联剂的原因导致的不均匀交联的情况的报道,或许通过一种新的形成交联的方式可以有效地解决这个问题。我们从这点着手,尝试利用聚合物链段由交联点上原位生长并最终形成交联结构的方式来制备具有均匀结构的凝胶。受到缩合单宁通过捕捉自由基在保护生物组织免造自由基的攻击和破坏的能力的启发,经过研究,我们发现单宁上酚羟基捕捉氧自由基后可以将活性点转移到邻位的苯环上并且发生接枝反应。据此我们设计了一种形成交联结构的新的方式,来制备具有均匀网络的水凝胶的方法。具体来说,就是利用过氧类的引发剂,单宁作为共引发剂和交联剂,利用聚合物链段在单宁上原位生长来并最终通过偶合终止或者链转移形成交联结构。我们探索了该体系的反应条件,并且通过模型反应证明了在此条件下单宁可以作为交联剂;制备并研究了一系列凝胶的性能来研究这个新的体系,并且通过流变,扫描电子显微镜等手段表征了该体系与传统化学交联凝胶的区别。我们利用单宁成功制备了具有均匀交联结构的高伸长率的凝胶。我们进一步结合单宁在加热的情况下可以还原氧化石墨烯,通过π–π作用堆叠在石墨烯表面的能力,制备了单宁还原的氧化石墨烯(TGO)的复合水凝胶。在这个体系中,单宁同时作为还原剂,分散剂以及聚合物与石墨烯之间的桥梁,有效的增大了聚合物链段和石墨烯之间的作用力。通过这种方法我们制备了具有超高伸长率和超高韧性的以及高回弹性能的石墨烯复合水凝胶。同时,也解决了石墨烯作为最常用的纳米复合材料,而由于其本身和聚合物链段之间没有作用力导致的石墨烯增强复合材料性能不明显的问题。更有意义的是,我们提供了一种简单有效的基于自由基聚合制备强韧石墨烯复合材料的方法。