氧化石墨烯/二氧化硅复合材料的制备及其对铀(Ⅵ)的吸附性能研究

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含铀废水具有毒性与强放射性,若不经处理直接排入环境,将对生态环境与人体健康构成严重威胁。寻找高效低耗的的含铀废水处理方法迫在眉睫。氧化石墨烯(GO)是一种优良的吸附材料,能够吸附多种重金属离子。二氧化硅是化学稳定强、生物相容性好的功能材料,与氧化石墨烯进行材料修饰可克服氧化石墨烯本身易聚集的不足,增加其比表面积及结合位点数目,提高吸附效果。本研究首先采用Hummer法制备了氧化石墨烯(GO),以聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯(P123)为表面活性剂,促进二氧化硅前驱体—正硅酸乙酯(TEOS)的水解,以其水解产物与GO进行复合,获得了氧化石墨烯/二氧化硅复合材料(GOS)。通过静态实验,研究了pH值、时间、初始铀浓度、GOS投加量等因素对GOS吸附铀的影响,得到以下结果:1.静态吸附试验表明,pH是影响GOS吸附U(Ⅵ)重要因素,其吸附U(Ⅵ)最佳pH值为6;GOS吸附U(Ⅵ)的最佳投加量为0.2 g/L,吸附在120 min趋于平衡,20 min的吸附量达平衡吸附量达到92.69%。废水中U(Ⅵ)浓度为10mg/L~20mg/L时,处理效果最好。利用等温吸附模型对实验数据进行拟合分析,结果表明,吸附过程符合Freundlich等温吸附模型(R2≈1),表明GOS对U(Ⅵ)的吸附为多层吸附。准二级动力学方程能更好地描述GOS对U(Ⅵ)的吸附动力学过程(R2≈1),吸附过程以化学吸附为速控步骤。2.通过对GOS进行XRD表征实验得知,GO与SiO2已成功复合;通过对GOS吸附铀前后的SEM、EDS、FTIR等表征实验得知,GOS对U(Ⅵ)具有很好的吸附效果,吸附后GOS表面较平整光滑,且其吸附U(Ⅵ)前后自身结构并未发生变化,其反应主要是与羟基、羧基的离子交换,以及与GOS中Si-OH的络合作用。3.利用0.1mol/L的HCl溶液解吸吸附U(Ⅵ)的GOS,经过吸附-解吸-吸附4次循环后解吸率仍然达94%以上,说明吸附剂GOS具有较高的重复利用价值。
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