【摘 要】
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本文分别以大米、有序介孔碳(OMC)和椰壳活性炭(N-AC)为模板,制备出了具有较高比表面积的纳米Ba-MgO载体及其负载的Ru基氨合成催化剂。运用场发射扫描电镜(FE-SEM)、能量弥散X射线(E
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本文分别以大米、有序介孔碳(OMC)和椰壳活性炭(N-AC)为模板,制备出了具有较高比表面积的纳米Ba-MgO载体及其负载的Ru基氨合成催化剂。运用场发射扫描电镜(FE-SEM)、能量弥散X射线(EDS)、X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(BET)、热重(TG/DTG)和程序升温脱附(TPD)等表征手段,考察了高比表面积纳米Ba-MgO表面性能及以其为载体制备的Ru基氨合成催化剂表面对H2的吸附性能和催化活性。论文的主要研究内容和结论如下:1.实验中采用不同模板制备得到的纳米Ba-MgO均能较完整地复制出模板的形貌和结构。通过一系列的条件筛选和优化发现:以OMC为模板制备得到的Ba-MgO不仅具有较高的比表面积(103m2/g),并且结构有序性较高。以其为载体制备的负载型Ru基氨合成催化剂,在反应压力10MPa、反应温度425oC、空速10000h-1的评价条件下,质量反应速率可达到66.09 mmol·g-1·h-1,与以超声-沉淀-强静电吸附(SEA)法制得的Ru/Ba-MgO催化剂反应速率(63.45 mmol·g-1·h-1)相当。2.利用程序升温脱附技术(TPD)对用不同模板(大米、OMC和N-AC模板)及制备方法(模板法和SEA法)制得的Ba-MgO载体及其负载Ru基氨合成催化剂性能进行研究,结果表明:以有序介孔碳(OMC)为模板制备的Ba-MgO载体碱性较强,且以其为载体制备的Ru/Ba-MgO催化剂对中等强度氢的吸附能力也较强。因此,其质量反应速率能与以SEA法制得的Ru/Ba-MgO催化剂反应速率相当。3.要获得较高的Ru/Ba-MgO催化剂活性,Ba-MgO载体不仅需要具有较高的有效比表面积,更需要具有适宜的孔结构和优良的表面性能。
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