中间带太阳能电池吸收材料的理论研究:基于第一性原理计算

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随着化石燃料引起的能源消耗和环境问题的增加,在现代社会中探索和利用清洁可再生能源已迫在眉睫。太阳能具有无污染,分布广,可再生资源等优点,被认为是解决能源和环境问题的最终途径。太阳能电池是利用太阳能的最有效和最直接的方式。太阳能电池已经从晶体硅太阳能和薄膜太阳能电池发展到第三代新型太阳能电池。其中,中间带太阳能电池是第三代太阳能电池中最为热门的一种,中间带太阳能电池的主要原理为在吸收材料的主带隙中插入中间带以实现三光子吸收过程,从而吸收效率可以超过单带隙太阳能电池的Shockley-Queisser极限。本文的具体研究内容如下:1、通过第一性原理计算研究了 IV族元素(Si,Ge和Sn)掺杂在AgAlSe2的A1位,其在主带隙中形成了离散的半满中间带。半满中间带来自于IV元素的s态和Se-p态的反键态,并显示出电子非局域的特征。在分析了中间带位置和缺陷形成能的基础上,排除了 Si掺杂的AgAlSe2,并且建议使用Ge和Sn掺杂的AgAlSe2作为中间带太阳能电池的有潜力的吸收材料。在考虑晶格常数和带阶之后,提出了CuAlTe2,AgAlSe2:Sn和CdS组成的异质结作为中间带太阳能电池的器件。2、通过第一性原理计算研究了所考虑的四元化合物的电子结构,能带结构,光学性质和形成能。我们计算出Cu2ZnSnS4,Cu2ZnGeS4,Ag2ZnSnS4和 Ag2ZnGeS4的带隙分别为 1.77eV,2.38eV,1.99eV和2.49eV。在具有32个原子的超晶胞中掺杂Sb之后,形成由Cu-d态,S-p态和Sb-p态组成的离散的半满中间带。通过比较计算的纯化合物和掺杂后化合物的光学性质,我们发现由于中间带的产生,吸收效率大大提高,吸收范围也扩大。同时,我们计算了缺陷形成能,以评估大浓度掺杂的可能性。结果表明,在贫Sn或贫Ge条件下,在Cu2ZnSnSo Cu2ZnGeS4,Ag2ZnSnS4和Ag2ZnGeS4中进行Sb掺杂具有较低的形成能,可以诱导出理想的子带隙。3.我们研究了Sb掺杂Cu2BaSnS4作为中间带太阳能电池吸收材料。我们计算出Cu2BaSnS4有一个为2.08eV的间接带隙。在掺杂之后,形成由Cu-d态,S-p态和Sb-p态组成的半满中间带。由于中间带的产生,吸收效率大大提高,吸收范围也扩大。缺陷形成能的计算数据显示在中等Cu,贫Ba,贫Sn和富S条件下,Sb掺杂Cu2BaSnS4具有较低的形成能。此外,我们证明了等价阳离子合金是将两个子带隙调节到所需宽度的可行方法。总之,我们建议Sb掺杂Cu2BaSnS4作为IBSCs的有潜力的吸收材料。
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