介孔Co3O4负载贵金属Pt催化剂对乙炔氧化消除的研究

来源 :中国石油大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:poss8879
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乙炔是空气污染物之一,主要来自于汽车尾气的排放和石油化工加工过程。乙炔能够引发光化学反应的发生,也可以促进臭氧和二次气溶胶(SOA)的形成。催化氧化技术是目前消除空气污染物最有效的方法之一,而研究开发高活性的催化材料是研究的重点。因此,研究拥有较高活性的乙炔催化消除催化剂具有重要意义。三维有序介孔金属氧化物催化剂具有较大的比表面积、较大的孔容和可控的孔径分布的特性,有利于提高反应物和产物分子的扩散,有利于提高催化剂与反应物乙炔分子的有效接触。分散的贵金属纳米颗粒能够提高催化材料的还原性能和吸附、活化分子氧的能力,进而提升催化消除乙炔的活性。本论文通过合成介孔Co3O4(meso-Co3O4),进而以其为载体,负载贵金属Pt纳米颗粒,从载体和活性组分两方面入手,设计合成了介孔Co3O4负载贵金属Pt纳米颗粒催化剂,利用多种表征手段探讨催化材料的结构、性质与催化材料活性之间的关系。通过水热合成法制备出了具有双连续立方三维结构的KIT-6介孔分子筛。以金属硝酸盐溶液为前驱体,采用KIT-6分子筛作为硬模板剂,成功制备了有序介孔Co3O4。XRD和TEM测试结果表明所合成的Co3O4具有介孔结构,其平均孔径为8.4 nm。Co3O4有序的介孔孔道结构能够增加乙炔与催化材料的活性位点的接触,展现了更高的乙炔催化燃烧性能。通过还原沉积法在介孔Co3O4表面负载活性组分Pt纳米颗粒,合成出了介孔Co3O4负载Pt纳米颗粒催化剂。所合成的催化材料均具有介孔结构,Co3O4负载贵金属Pt催化剂比表面积能够达到110111.5m2/g。乙炔氧化反应评价结果表明,Pt纳米颗粒的负载能够提高催化材料的催化性能。0.6Pt/meso-Co3O4催化剂显示出最好的催化性能,能够在温度为120℃的条件下完全氧化乙炔。基于催化剂表征结果和活性评价数据可知,0.6Pt/meso-Co3O4催化剂优良的催化性能与其高比表面积、较多的表面缺陷、较好的低温还原性和较高的活性氧含量有关。
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