【摘 要】
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燃料电池作为一种新型清洁能源,综合了发电机和电池的优点,既具有较高的能量转换效率,又具有较高的能量密度,是未来能源供应的一种有前景的电能转换装置。其中,甲醇、甲醛和乙醇等小分子有机燃料可再生、易获取、易于储存和运输,被广泛应用在燃料电池中。Pt催化剂在这些液体燃料电池中是最为理想的催化剂,但由于其成本较高和易受反应中间体吸附而中毒等因素直接限制了液体燃料电池的商业化发展。因此,寻求有效的途径降低贵
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燃料电池作为一种新型清洁能源,综合了发电机和电池的优点,既具有较高的能量转换效率,又具有较高的能量密度,是未来能源供应的一种有前景的电能转换装置。其中,甲醇、甲醛和乙醇等小分子有机燃料可再生、易获取、易于储存和运输,被广泛应用在燃料电池中。Pt催化剂在这些液体燃料电池中是最为理想的催化剂,但由于其成本较高和易受反应中间体吸附而中毒等因素直接限制了液体燃料电池的商业化发展。因此,寻求有效的途径降低贵金属催化剂的负载量尤为关键,对此选择比表面积较大的载体材料可以提高催化剂的分散,提高其电催化效率;其次在贵金属中加入非贵金属或者金属氧化物也能达到降低成本和提高电催化活性的目的。导电聚合物是一种低成本、比表面积大和导电性强的环保型电极材料,将其和碳材料相结合并应用为负载催化剂的载体可以改善复合电极的电催化性能。本论文在石墨粉为主要原料的底电极中掺入了电池活性炭（YBC）和碳包覆硅（Si@C）等不同的载体材料,制备出不同的掺杂碳糊底电极,将其作为负载Pt催化剂的载体后得到工作电极Pt/YBCPE和Pt/CPE-Si@C,并用于对甲醛和甲醇的电催化氧化研究。为进一步提高工作电极的电催化活性,用聚邻甲氧基苯胺（POA）对CPE（纯碳糊电极）、YBCPE和CPE-Si@C等底电极进行修饰,电沉积Pt后对比研究其对燃料分子的电催化氧化性能。本论文初步研究内容如下:（1）聚邻甲氧基苯胺膜修饰的电池活性炭掺杂碳糊电极电催化氧化甲醛的研究用电池活性炭（YBC）和石墨制备了含不同比例YBC的碳糊底电极（YBCPE）,在这些底电极上恒电位电沉积Pt纳米粒子得到工作电极Pt/YBCPE,实验结果表明,Pt/YBCPE（16%）工作电极对甲醛具有较好的电催化活性。在纯碳糊电极CPE和掺杂电池活性炭的碳糊电极YBCPE（16%）上,通过恒电位法电氧化聚合不同电量的聚邻甲氧基苯胺膜（POA）,并将Pt纳米粒子电沉积在上面制备复合电极Pt/POA/CPE和Pt/POA/YBCPE。扫描电子显微镜（SEM）结果表明在石墨中掺入YBC以及在碳糊电极上负载POA膜后,Pt纳米粒子可以很好地分散,在POA（16m C）/YBCPE（16%）上分布最为均匀。用X射线衍射光谱（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）对复合电极表面的元素进行了分析。循环伏安扫描（CV）、计时电流技术（CA）、电位扫速和电化学交流阻抗谱（EIS）表明Pt/POA（16m C）/YBCPE（16%）复合电极对甲醛分子具有最好的电催化活性、较高的稳定性和导电性,这可能归因于YBC较大的电化学活性表面积、POA膜多孔的结构以及催化剂和载体之间的协同效应,这些均有利于Pt纳米粒子在复合电极上的均匀分布,从而为甲醛的电催化氧化提供更多以及催化活性更强的活性位点。（2）聚邻甲氧基苯胺膜修饰的Si@C掺杂碳糊电极电催化氧化甲醇的研究在石墨粉中掺杂质量比例为10%的碳包覆硅（Si@C）材料制备出CPE-Si@C碳糊电极,用聚邻甲氧基苯胺对CPE和CPE-Si@C进行修饰后得到POA（X）/CPE和POA（X）/Si@C（10%）复合电极,在其上恒电位电沉积Pt纳米粒子后对甲醇进行电催化氧化研究。循环伏安扫描测试结果表明Pt/POA（12m C）/Si@C（10%）对甲醇的电氧化具有最好的活性,SEM结果证明Pt纳米粒子在此电极上的分散最均匀,计时电流和电化学交流阻抗谱结果证明Pt/POA（12m C）/Si@C（10%）复合电极相比于其他电极具有较高的稳定性和导电性。这些研究结果证明Si@C、POA和Pt催化剂间的协同效应增强了甲醇氧化反应效率。（3）聚邻甲氧基苯胺膜修饰的纯碳糊电极电催化氧化乙醇的研究在纯碳糊电极（CPE）上恒电位电化学聚合聚邻甲氧基苯胺膜（POA）,随后在POA膜上电沉积Pt纳米粒子后制备得到Pt/POA（X）/CPE复合电极,并将其用于对乙醇的电催化氧化。考察了制备POA膜的电化学聚合电位、电聚合电量和POA浓度对乙醇电催化氧化活性的影响,实验结果表明Pt/POA（16m C）/CPE的电催化效率最高。用SEM对复合电极的表面形貌进行了表征,通过电化学交流阻抗谱研究了POA/CPE和电解质间的电荷转移电阻,实验结果表明POA的存在提高了催化剂的分散,增强了底电极的电子传递,使得工作电极对乙醇的电催化氧化性能得到提升。
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