当前陆生生态和水生生态氮负荷逐渐增加,造成含水系统无机态氮素不断富集,影响了天然氮循环过程并威胁着人类健康安全。人为活动普遍被认为是无机态氮素在含水系统富集的根本因素。然而,自然来源的铵氮释放近年来被发现是引发水体氮污染的重要因素之一,二者协同作用加剧了地下水及孔隙水水质恶化。自然来源铵氮极易于第四纪河湖相堆积物富集,其赋存机制受沉积环境控制,释放机制受补排条件影响,转化机制与水体氧化还原环境密切相关。本文以江汉平原汉江峡道地下水资源补给区和洞庭平原资水三角洲排泄带为典型研究区,基于第四纪沉积特征、沉积环境演化与有机质物源识别的深入分析,揭示了沉积环境对氮素赋存特征的影响,通过不同补排条件下氮源识别、转化及富集机制研究,刻画了无机氮素在地层含水系统氮循环模型,旨在为平原区劣质水成因和水土环境保护治理提供辅助策略和理论依据。本文主要认识和结论如下:1.交叉运用年代学、沉积学、地球化学、数学等学科方法,并采用光释光测年、粒度、Fisher判别、矿物组成、有机质及主痕量元素含量分析等方法,探讨了汉江峡道和资水三角洲典型区沉积环境特征及有机质物源,识别、检验并构建了第四纪以来沉积环境演化架构。汉江峡道一带与资水三角洲研究区沉积特征相似,含水介质以粗颗粒物为主且分选很差,沉积相态多属冲洪积及湖积相,水动力强弱交替频繁且变化复杂;新型Fisher模型判别公式成功识别并检验了汉江峡道区第四纪河湖相沉积环境并在资水三角洲得到验证,适用于相关第四纪冲湖积物相沉积环境判别;有机质物源也具有一致性特征,汉江峡道区湖泊浮游植物和陆源C3碎屑共同贡献了浅层有机质形成。资水三角洲一带更为复杂,湖泊水生植物和陆源C3、C4碎屑共同贡献了有机质形成;第四纪以来江汉、洞庭典型研究区沉积环境演化特征受地质构造和气候作用协同控制。2.基于水动力指数与氮含量分析,探讨了第四纪水动力条件与各形态氮赋存关系,并阐述了各粒级百分含量与碳氮关系。不同水动力期次下各形态氮素的富集均与水动力强度呈负相关关系,受沉积物粒级百分含量影响,水动力越微弱氮素越易富集;汉江峡道区沉积物中细颗粒物对氮素有更强的吸附富集能力,湖相沉积物较河流相沉积物含有更为丰富的TON,河流相沉积物中则存有未分解完全的生物碎屑,致使粗颗粒粒级百分含量与TOC呈现一定的正相关性;资水三角洲一带TN和TOC与粘粒组分百分含量正相关性显著,而与砂粒组分呈负相关关系,表明细颗粒沉积物对有机质有较强的富集能力。总之,河湖相过渡环境沉积富集了较为丰富的有机质源,特别是在低能、还原性缓流环境,为盆地沉积物自然来源铵氮富集创造了条件。3.综合运用水化学、全氮分析、有机质含量分析、多种同位素及贝叶斯模型计算方法,解译了汉江峡道（补给区）典型研究区含水系统无机氮素来源、转化及富集机制,构建了“补给区”区域地下含水介质氮转化机制模型。地层含水系统受到人为活动和自然来源的协同贡献。其中,在浅部氧化性系统中,高浓度的硝酸盐被追踪到受粪肥和污水的显著贡献;深部含水系统的无机态氮素主要来源于自然来源,包括土壤氮和大气降水。另外,沉积物孔隙水中的无机氮受到铝硅酸盐K矿释放NH4+的贡献,间接贡献了地下水无机氮含量。汉江峡道一带氮转化及富集机制较为复杂,矿化效率由浅部层位到深部层位逐渐降低,异养反硝化也被水化学及氮氧同位素指标指示在浅部层位更为高效,吸附作用被考虑为浅层地下水和孔隙水铵态氮富集的辅助因素,异化硝酸盐还原为氨作用也贡献了地层NH4+的富集。Mix SIAR和SIAR模型定量计算结果趋势一致,指示粪肥和污水确实污染了浅部含水系统;古大气降水对沉积物孔隙水硝酸盐贡献最大;土壤氮的贡献在浅部地层和深部地层并无很大差异。4.基于汉江峡道典型区氮研究方法,实测补充了矿物含量及铵态氮同位素数据分析,更为细致地识别了洞庭资水三角洲（排泄带）典型区含水系统无机氮素来源,深入探讨并对比了在不同氧化还原特征下氮素转化及富集机制差异性,构建了“排泄带”区域地下含水介质氮转化机制模型。水化学及土壤地球化学证据表明资水三角洲典型研究区人为活动促使硝酸盐及氨氮在浅层地下水体富集;同位素识别研究表明沉积物过量铵盐主要来源于人为活动、矿化作用及铝硅酸盐K矿矿物释放的协同贡献。在氧化环境的BMS01孔位,氨氧化过程和羟胺的氧化反应是氨氮和硝酸盐未在地下水积累的重要生物化学过程,亚硝基化反应是地下水体氮损失的重要机制;而在还原性环境的BMS02号孔位沉积物铵氮在释放进入地下水过程中很可能已经造成了氮损失,而厌氧氨氧化脱氮过程是铵盐释放过程中造成损失的最重要原因。SIAR与Mix SIAR模型定量识别发现粪肥和污水是区域地下水无机态氮的主要贡献,为控制地下水水质进一步恶化,防渗措施及污水处理装置是必要的。